碳纳米管自1991年被发现以来,因独特优异的物理、化学、电子等性能引起了广大学者的研究兴趣。经过十几年的发展,碳纳米管在制备方面已经取得了较大的进步,基本实现了对管径的控制以及大面积的定向生长,但仍不能实现大规模生产,不能控制碳纳米管的结构和生长方向。本文主要从结晶动力学的理论出发,对影响碳纳米管生长的催化剂铁膜进行研究和讨论,并尝试性地提出了碳纳米管的固-液-界面生长模型,为碳纳米管的制备提供了理论思路。首先,本文在SiO2/Si表面采用真空蒸发法制备了催化剂铁膜,通过控制蒸发时间、蒸发速率和真空室压强以制备所需催化膜,讨论了膜厚与蒸发时间、蒸发速率和真空室压强的关系。在利用H2、H2+N2、NH3气体刻蚀处理催化剂铁膜时发现,相同试验条件,相同H/N原子比的情况下,经NH3处理过的催化颗粒尺寸最均匀,且直径较小、有利于生长小直径碳管。其次,本文从结晶动力学的理论出发,分析了催化剂金属Fe对碳纳米管生长的影响—主要从催化剂铁的晶体结构、温度、载气等方面进行了研究。温度将影响催化剂晶体结构,在900℃左右催化剂金属铁处在面心立方结构,碳在面心立方晶体结构中的溶解度比体心立方晶体结构中的大,同时在面心立方晶体结构中碳扩散的几率也较大,从而间接影响碳纳米管的产率,NH3作载气时碳纳米管的一致性较好。其他元素的加入将影响催化剂中碳原子的活度,加入置换固溶体中金属原子的非碳化物形成元素,将“推开”碳原子,提高其活动性,增加碳的活度,并增大碳从固溶体中析出的倾向,利于碳纳米管生长。Fe中加入Co和Ni都能提高碳原子的活度,同时也就解释了双金属或多金属比单一金属催化活性大的原因;催化剂颗粒的熔点随颗粒尺寸的减小而降低,在碳纳米管制备的过程中,当温度过高时,催化剂颗粒多处在固液并存的状态。根据曲率半径和电性的影响,给出熔点降低和颗粒直径之间的理论计算关系。最后,本文对碳纳米管的几种主要的生长机理进行了讨论比较,尝试地提出碳纳米管的固-液-界面生长模型,并对析出面、析出能进行了讨论研究。在碳扩散驱动力方面提出化学位梯度扩散,“上坡扩散”解释了碳原子在界面的偏聚现象,Si作为基底能阻止碳从催化剂中向基底内部扩散,使碳“上坡扩散”增大碳在催化剂中的浓度使其提前达到饱和,利于碳的析出。