有机无机钙钛矿材料因其优异的光电特性引起广泛的关注,基于其制备的太阳能电池的光电转化效率已经达到了 25.5%,可以和大规模产业化的晶硅电池相媲美。然而其性能距离理论极限效率还有较大的提升空间,而且稳定性较差,尤其是热稳定性,因为有机组分在受热情况下容易发生分解逃逸。引入最大的单价金属Cs阳离子替代有机组分制备的全无机CsPbI3材料,热稳定性好,但是相稳定性较差,在较高的湿度下,容易发生相变而损害器件的光伏性能。因此,如何制备高效稳定的钙钛矿电池是一个亟待解决的问题。其次,缺陷是影响器件稳定性和光伏性能的重要原因,了解钙钛矿薄膜中的缺陷信息对于器件性能的提升是非常必要的。针对上述问题,我们采取多种方法优化钙钛矿器件:1.使用石英玻璃,覆盖在钙钛矿薄膜表面,形成半密闭的空间,控制退火处理过程中钙钛矿薄膜中残留的DMSO含量,形成MA2Pb3I8（DMSO）2中间体延缓了结晶过程,而且DMSO蒸气气氛补偿作用会引起二次结晶过程,从而生长大尺寸晶粒,减少缺陷,进而改善薄膜的形貌,抑制非辐射复合过程。结合XPS和通过密度泛函理论（DFT）计算得到的MAI及PbI终端表面模型的表面能,确定缺陷状态为Pb0,并解释了 Pb0态的形成原因。使用该策略,MAPbI3钙钛矿电池可以实现20.09%的高效率,稳定性测试发现,在10%和40%的湿度条件下,经过1320小时后,优化和参比条件制备电池的效率分别降低了 28%和48%,稳定性明显提高。研究结果表明,影响结晶动力学是制备高性能钙钛矿电池的有效方法。2.CsPbI3体系具有和有机无机钙钛矿同样出色的光伏性能,并且热稳定性更好,所以我们转而研究全无机CsPbI3体系。纯相CsPbI3薄膜材料中,存在着许多缺陷,而且其β相在热力学上是不稳定的,这将严重影响基于此种材料制备器件的光伏性能和稳定性。在这里,将类卤素离子SCN-掺入CsPbI3薄膜中,通过X位掺杂影响结晶过程,以改善钙钛矿薄膜的结晶度和平整性,达到提高钙钛矿器件效率和稳定性的目的。XRD和PL的结果表明,与参比CsPbI3薄膜相比,引入Pb（SCN）2的CsPbI3薄膜的结晶性表现出极大的改善,呈现更高的热稳定性。含有2%Pb（SCN）2添加剂的CsPbI3电池的最佳光电转换效率（PCE）可高达17.04%,非常接近当时该类型电池的世界最高效率（17.06%）。X位掺杂对CsPbI3钙钛矿材料性能的提升非常明显,接下来我们探索了 B位掺杂对其晶体结构及性能的影响。3.采用Mn2+替换B位Pb2+,提高材料的相稳定性。Mn2+掺杂CsPbI3的晶体质量得到显著改善,缺陷密度降低。经过优化Mn2+掺杂（2%）的CsPbI3电池的效率达到16.52%,高于参比器件的15.05%,提高了约10%。同时,Mn离子的引入使得CsPbI3钙钛矿的晶格收缩以及薄膜形成能的增加,提高了 CsPbI3晶体的结构稳定性,薄膜的湿度和热稳定性也因此获得很大的改善。B位掺杂以及上个工作的X位掺杂都对缺陷产生明显的影响,因此接下来研究了 CsPbI3薄膜中的缺陷信息及缺陷自修复对电池性能提升的影响。4.通过深能级瞬态谱（DLTS）测量缺陷浓度并确定全无机CsPbI3薄膜中的缺陷信息等。将该数据与DFT理论计算相结合,确定了 CsPbI3薄膜中的主要深能级缺陷为反位缺陷对（PbI和IPb）和间隙缺陷（Pbi）。将薄膜在黑暗中放置12h后,这些缺陷的浓度减少了大约两个数量级。荧光光谱,瞬态光电压和空间电荷限制电流（SCLC）测试也证实了这个结论。降低的缺陷浓度是因为缺陷在存储期间可以进行自我调节或自我修复。为了评估自修复过程在热力学的可行性,我们设计了两种反应程序来计算其形成焓,负吉布斯能量变化表明自修复过程是自发进行的。然后,通过追踪XRD图谱,揭示了自修复的直接驱动力是晶格应力。通过在器件组装之前进行缺陷自修复处理,CsPbI3电池的效率提升至18.43%,比参比器件效率（17.29%）提高了 6.6%。