苯甲醛是一种重要的化工原料,也是一种重要的有机合成中间体,普遍用于香料、塑料合成和染料行业中。传统的合成苯甲醛方法是甲苯卤代水解法,该工艺是通过甲苯甲苯氯代反应、皂化反应,制得苯甲醛。该方法不仅污染环境且苯甲醛的收率低下,产品中含有卤素离子,使其应用受到限制。因此,寻求一种高效、清洁的苯甲醛合成路线具有十分重要的意义。本文通过可控合成,制备一系列对甲苯选择氧化合成苯甲醛具有高活性和高选择性的催化剂,探讨催化剂结构与性能的关系,为甲苯选择氧化合成苯甲醛新技术的开发,提供基础数据与关键技术。本研究通过可控固相合成,制备了Mo O₃-Mo V₂O₈催化剂和Mo O₃-Fe₂（Mo O₄）₃-Mo V₂O₈催化剂,并引入Fe₃O₄磁核,制备了Mo O₃-Mo V₂O₈@Fe₃O₄磁性催化剂。考虑石墨型氮化碳g-C₃N₄材料的特殊空间结构和电子分布特性,组装了Mo V₂O₈/g-C₃N₄催化剂。采用双氧水为氧化剂,甲苯选择性氧化反应为探针反应,对上述催化剂的活性与苯甲醛的选择性进行了评价。采用XPS、SEM、TG-DSC、XRD、TPR等系列现代分析表征方法,对催化剂结构进行了深入分析,并关联催化剂的催化性能,揭示催化剂的构效关系,为选择氧化反应催化剂的设计与组装提供重要的基础数据。研究表明,当钒钼比为1:1时,通过溶胶凝胶法制备的前驱物在550℃下的高温固相反应,制备出Mo O₃-Mo V₂O₈催化剂。该催化剂在80℃下催化甲苯氧化反应中,当反应8小时,甲苯转化率为36.0%,苯甲醛选择性为53.2%。为了进一步提高催化剂的性能,通过掺杂Co、Cr、Ce、La和Fe对Mo O₃-Mo V₂O₈催化剂进行了改性研究。研究表明,Co、Cr、Ce、La和Fe对催化剂都有改性作用,其中以Fe对催化剂的改性较大,当原子比V:Mo:Fe=6:7:1时,甲苯转化率为40.3%,苯甲醛选择性为84.5%。XRD分析表明,催化剂中存在Fe₂（Mo O₄）₃物相,XPS分析表明,铁的掺入,使得催化剂中钼物种的电子云密度增加,提高了催化剂的活性。为了便于快速回收液相反应中的催化剂粉体,引入了磁性材料Fe₃O₄,并以此为核,在Fe₃O₄表面自组装Mo O₃-Mo V₂O₈催化剂壳层,组装成具有核壳结构的Mo O₃-Mo V₂O₈@Fe₃O₄磁性催化剂。研究表明,在Fe₃O₄表面散乱分布的钒钼复合氧化物,在550℃下可自组装为Mo O₃-Mo V₂O₈晶相。甲苯在该催化剂上的转化率为36.6%,苯甲醛的选择性为79.8%。反应后,通过附加外部磁场,催化剂可快速聚集回收。基于石墨型氮化碳g-C₃N₄特殊的空间结构和在催化中呈现的优异催化性能,通过高温固相反应,在g-C₃N₄表面自组装了Mo V₂O₈催化剂,考察了制备过程对Mo V₂O₈/g-C₃N₄催化剂结构与性能的影响。研究表明,甲苯在该催化剂上的甲苯转化率和苯甲醛选择性分别为43.5%和72%,苯甲醛收率可达31.3%。