碳基复合催化剂脱硝性能研究

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NH3-SCR是去除NOx最广泛也最有效的方法之一,但其工艺处于350℃450℃的中高温段,烟气中含有的粉尘、SO2和水蒸气都会影响到脱硝过程,并且废烟气处理中常用的钒钛系脱硝催化剂具有浸出毒性等危险特性。因此更高效、清洁、抗性好的低温SCR催化剂受到广泛的关注。本文研究了Mn/AC催化剂的配比组成,对比分析了Fe、Ce、Cu三种元素对Mn/AC催化剂脱硝效率和抗硫性能的影响,并且通过对催化剂的比表面积、粒径、组分晶相和元素形态等性质进行表征分析,得出不同金属对催化剂的改性规律、最佳组分配比等,并对不同类别催化剂进行了经济分析,为今后催化剂载体、活性组分的选择提供依据。研究结论如下:在模拟烟气中各组分体积分数NO为0.1%,NH3为0.1%,O2为8%,高纯N2作为平衡气体,空速为8000 h-1的实验条件下,Mn/AC具有良好的脱硝活性,其中Mn的最优负载量为10 wt.%;Mn(10)/AC催化剂在200℃时的脱硝效率最高可达87.12%;金属Fe、Ce、Cu的添加对Mn/AC的脱硝效率均有较大的提升作用,提高效果按顺序为Fe>Ce>Cu。其中Fe的最佳负载量为15 wt.%的Fe(15)Mn(10)/AC催化剂在80℃时脱硝效率为67.17%,200℃时脱硝效率可达99.81%。结合SEM、XRD、BET等表征发现,添加适量的金属可以增大催化剂的比表面积,有助于催化剂和待处理气体充分接触,从而提高脱硝效率。Mn/AC抗硫性能较差,在通入SO2之后脱硝效率只有5.70%,脱硝过程在SO2的影响下,催化剂表面会生成硫酸氢铵、硫酸铵等团聚状颗粒,造成催化剂孔道堵塞,降低脱硝效率;同时,由于硫酸氢铵和硫酸铵的分解温度较高,在低温段难以去除,因此造成低温催化剂不可逆的失活。添加Fe、Ce、Cu后Mn/AC催化剂的抗硫性能均有明显的改善作用,增加了催化剂的活性点位,双金属之间产生了协同作用,其中改性效果按从大到小的顺序为Fe>Cu>Ce。Fe添加的Fe(15)Mn(10)/AC催化剂在SO2影响下,脱硝效率仍有70.50%。对其进行再生处理后,催化剂活性得到较好恢复,脱硝效率为99.8%。对催化剂成本进行经济性分析,活性中心的负载成本从高到低依次是Ce>Mn>Cu>Fe。Fe(15)Mn(10)/AC在系列催化剂中成本最低,具有良好的经济性。在催化剂的经济成本构成中,活性中心占比最大,约占总成本的71%,其次是载体和粘结剂。在控制催化剂的经济成本时,应优先考虑单价低、脱硝催化性能好的活性中心。
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