当前,工业飞速发展带来巨大的能源消耗,而在我国能源结构中占主导地位的是煤炭消耗,其燃烧排放的烟气造成了严重的大气污染,因此尾气治理至关重要。NH₃选择性催化还原NO（NH₃–SCR）是燃煤烟气脱硝的最主要技术之一,而低温NH₃-SCR技术是一种新兴烟气脱硝技术。其催化剂所需反应温度低,放置于固定源脱硫除尘装置下游,从而能够有效避免高硫高尘对催化剂寿命的影响。由于我国通常使用湿法脱硫,脱硫后烟气中含有一定量的水分和少量未处理完全的SO_x,因此决定了抗水抗硫性能是低温NH₃-SCR催化剂的重要指标。本文重点研究稀土元素钐掺杂TiO₂基复合氧化物催化剂抗SO₂中毒问题,为设计抗SO₂中毒的高效TiO₂基催化剂提供理论指导,具体研究内容如下:（1）制备了钐和/或锆掺杂的MnO_x-TiO₂催化剂,该催化剂在NH₃-SCR反应中比未掺杂的MnO_x-TiO₂催化剂具有更好的N₂选择性和抗硫性能。通过一系列表征结果,提出了该催化剂具有良好的N₂选择性和抗硫性能的原因。XPS和DFT计算结果表明,在含钐催化剂中发生锰和钐之间的电子转移(Mn⁴⁺+Sm²⁺→Mn³⁺+Sm³⁺氧化还原循环)。从Sm²⁺到Mn⁴⁺的电子转移抑制了从NH₃到Mn⁴⁺的电子转移,从而抑制了NH₂或NH的形成。因此抑制了NH生成途径,并防止了2NH+4NO→3N₂O+H₂O反应的发生。因此,NH₃-SCR反应的N₂选择性增强。In situ DRIFTS和TG-DSC-MS结果表明,Sm掺杂后硫酸盐沉积速率降低,这也是由于SO₂到Mn⁴⁺的电子转移,即SO₂氧化成SO₃过程受到抑制。因此,含Sm催化剂表现出较好的抗SO₂中毒性能。（2）采用反共沉淀法制备了Sm改性的CeO₂-TiO₂复合氧化物催化剂,在宽温度范围内表现出良好的NH₃-SCR催化活性和抗硫性。一系列表征结果表明,SmCeTi催化剂中在铈和钐之间发生的Ce⁴⁺+Sm²⁺→Ce³⁺+Sm³⁺氧化还原循环改善了催化剂的氧化还原性和表面酸性,影响了Ce-O-Ti活性位点的反应性,并进一步改变了SCR反应途径。通过in situ DRIFTS和其他实验方法,我们认为Sm掺杂后从SO₂到Ce⁴⁺的电子转移被抑制,即SO₂被氧化成SO₃途径被切断。因此,Sm改性的CeTi复合氧化物催化剂表现出更好的抗SO₂中毒性。（3）重点研究了钐元素的掺杂对TiO₂/CeSmO_x（Ce:Sm摩尔比为80:1,40:1,20:1,10:1,5:1）催化剂NH₃-SCR反应性能的影响。发现Sm₂O₃的少量掺杂更有利于TiO₂/CeO₂催化剂NH₃-SCR活性的提高。通过XRD、Raman、UV-vis、H₂-TPR、NH₃-TPD等技术系统表征催化剂的物理化学性质,并运用in situ DRIFTS技术对反应机理进行了探讨,从而阐述了表面性质的变化与催化剂活性变化之间的关系。得出如下结论:Sm成功掺入CeO₂的晶格中导致更多的氧空位生成,从而改善了TiO₂/CeO₂催化剂的氧化还原性能,并进一步调节了催化剂的表面酸性,使得催化剂具有合适的氧化还原性和表面酸性;Sm的少量掺杂并未改变TiO₂/CeO₂催化剂的催化反应途径,但改善了对NH₃和NO_x的吸附性,从而有利于催化反应的进行。