【摘 要】
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运用化学和生物的方法对特定功能的蛋白骨架进行修饰和改造,与非天然的辅酶相结合得到具有重要性质的蛋白质分子称为人工金属酶。经过多年的发展,人工金属酶的构建及其在有机合成领域中的应用取得了突飞猛进的进步。本文分别利用超分子作用力和共价键构筑了两类人工金属酶,并将它们应用于不同的有机反应中。首先利用生物素-(链霉)亲和素蛋白体系,将不同链长的生物素化双齿膦铑配合物引入到商业化的(链霉)亲和素蛋白空腔中,
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运用化学和生物的方法对特定功能的蛋白骨架进行修饰和改造,与非天然的辅酶相结合得到具有重要性质的蛋白质分子称为人工金属酶。经过多年的发展,人工金属酶的构建及其在有机合成领域中的应用取得了突飞猛进的进步。本文分别利用超分子作用力和共价键构筑了两类人工金属酶,并将它们应用于不同的有机反应中。首先利用生物素-(链霉)亲和素蛋白体系,将不同链长的生物素化双齿膦铑配合物引入到商业化的(链霉)亲和素蛋白空腔中,构筑了一系列超分子人工金属酶。选取2-苯基丙烯酸为模型底物,考察了该类人工金属酶对2-苯基丙烯酸的催化加
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二氧化碳(CO_2)既是需要处理的温室气体又是丰富、安全、可再生的C1资源,以CO_2为原料通过形成C-C,C-H,C-N,C-O键等可制备多种化合物,水(H_2O)是自然界最丰富的H资源,光照下CO_2与H_2O反应并制得CH3OH、CH4、CH3CH_2OH、合成气等化合物。采用量子化学的方法对CO_2与H_2O在催化剂TiO_2完美及含有氧缺陷表面的催化反应机理进行系统的理论研究,可以加深对
H_2S是天然气和生物质合成气中存在的一种微量但具有强烈毒害性的气体,不仅腐蚀管线危害运营安全,它的泄露还会造成环境污染和对人体的伤害。目前,工业中对H_2S的去除是通过氨水液相化学清洗法,但该方法存在氨水作用时间短、能耗大、不能循环重复利用的缺点。吸附分离技术是可供选择的一种方法,这种技术的关键是吸附剂材料。金属有机骨架材料(MOFs)由于其独特的结构和性质成为潜在的H_2S吸附分离材料。实验研
气态负离子能够有效去除雾霾、降解有害污染气体和改善人体健康,具有广阔的应用前景,但对气态负离子中起关键作用的离子目前还不清楚,这需要对产生的气态负离子有着实时检测分析的技术。质谱由于具有特异性强、灵敏度高和实时检测鉴定的优势,能够通过特征质荷比峰来对气态负离子的成分进行鉴定,成为气态负离子有力的分析工具。本论文使用敞开式质谱对气态负离子进行研究,内容如下:1.搭建了基于T型玻璃管进样的气态负离子质
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σ-有机金属化合物作为一类重要的有机合成试剂,在合成反应中有着极其广泛的应用。它不仅可以作为反应物参与有机反应(如格氏试剂和有机锂试剂等),同时,它也是许多金属催化有机反应中的重要中间体。因此,对于σ-有机金属化合物的结构表征和反应性能研究,将有助于人们对金属催化有机反应机理的理解和认识,并且为新反应的发现提供基础。此外,σ-有机金属芳香化合物具有良好的光物理性质,可以为功能材料的制备提供物质基础
聚丙交酯是一种可生物降解、具有生物相容性的脂肪族聚酯,并且其原料可再生,具有广泛的应用前景。由于聚丙交酯的微观结构决定其性能,因此开发高活性、高立体选择性催化丙交酯聚合的催化剂,引起了科研工作者的广泛关注。稀土和碱土金属配合物往往在催化丙交酯聚合反应的过程中表现出优良的催化活性。鉴于目前的实验手段难以分离和检测关键过渡态及中间体,也难以探明不同金属配合物具有不同催化性能的分子机制,本论文使用密度泛