摩擦与人类的生活息息相关,人类对摩擦现象的研究也由来已久。摩擦学是研究有相对运动的相互作用表面间的摩擦、磨损和润滑,以及三者间相互关系的基础理论和实践的一门边缘学科。摩擦学对涉及到滑动和滚动表面的现代机器非常关键,大到航天飞行器,小到用笔写字等无不与摩擦和磨损紧密相关。世界上目前使用能源的大约三分之一都以摩擦的一种形式或另一种形式存在。因此,减少摩擦和控制磨损是经济增长和可持续发展的需要,研究摩擦学的目的就是将涉及到表面摩擦的各个尺度上的摩擦和磨损的损失最小化或消除。然而,通常人们接触到的摩擦属于宏观摩擦,长期的实践证明各种宏观系统的干摩擦(界面之间无润滑剂)都遵循形式简单的经典摩擦学的三大定律。上世纪八十年代,一方面,随着纳米科技的发展,设计性能优良的纳米器件促使人们去研究各种纳米尺度下的摩擦和磨损;另一方面,这个时期发明的新仪器实现了在微观及纳米尺度下进行测量和研究。基于这两方面的原因,国际上兴起了纳米摩擦学的研究,纳米摩擦学的出现标志着摩擦学的发展进入了一个新的阶段。然而,纳米尺度下材料特有的表面效应、量子尺寸效应和隧穿效应导致纳米摩擦不同于宏观经典摩擦学的特性。因此,虽然纳米摩擦作为一个新的领域被广泛研究,但是人们仍然没有在纳米尺度下清楚地理解摩擦,因为纳米摩擦对环境极为敏感,研究结果缺乏可靠性,且难以重复。随着计算机计算能力呈指数级的增长,作为沟通实验与理论的桥梁,纳米摩擦的模拟计算也在不断发展。现在,数值方法已经成功用于材料纳米摩擦特性的研究。本文采用基于密度泛函理论的第一性原理方法研究了一些单原子层或分子在典型的二维体系Pb(111)薄膜、h-BN、石墨烯和Mn/W(110)表面上的纳米摩擦特性。我们的研究结果对纳米尺度下摩擦的调制、纳米摩擦耗散机制的理解以及剥离高质量的石墨烯有重要意义。本文的研究内容分为四部分,简要概括如下:1)在纳米尺度下,量子尺寸效应(QSEs)和边界效应会大幅影响摩擦性质。应用基于范德瓦尔斯修正的密度泛函理论的第一性原理研究了量子尺寸效应对稀有气体原子在Pb(111)薄膜表面滑动的纳米摩擦的调制。研究结果显示摩擦随着层厚存在奇-偶振荡关系,不同层厚的Pb(111)薄膜对摩擦的调制可达30%以上。此外,这些调制对较大原子半径的稀有气体更为显著,其背后的物理是费米面上电子态密度的振荡导致稀有气体原子与具有不同层厚的Pb(111)薄膜之间产生不同的相互作用和滑动势垒。总的来说,研究结果提出了一种在纳米尺度下调制摩擦和通过衬底的不同层厚来确定电子对摩擦贡献的方法。2)应用包含色散校正的密度泛函理论研究了石墨烯和h-BN两种薄膜的层间纳米摩擦性质。研究发现,与石墨烯体系的层间各向同性的摩擦不同的是,六角硼氮(h-BN)体系呈现各向异性的层间摩擦。这个结果可用这两个体系电子结构的不同来解释。由B和N原子的不同电负性而诱发的电荷转移导致在B和N原子周围的电荷的失和得,加剧了不同堆栈下相互作用能的不同,该机制可通过h-BN在石墨烯和氢化的石墨烯上的异质结构来进一步证实。研究结论有助于人们深刻认识电负性在纳米摩擦中的重要作用,同时也提供了一种调控低维极性材料纳米摩擦的方法。3)应用基于密度泛函理论的范德瓦尔斯修正的第一性原理研究了用芘基分子直接从石墨上剥离石墨烯的机制。结果表明:芘基分子和石墨烯之间的相互作用能强于石墨烯薄片之间的相互作用能,然而,二者之间的摩擦却低于双层石墨烯的层间摩擦。对比不同芘基分子在石墨烯面上的吸附能和摩擦说明其附加侧链长度和类型会影响摩擦的大小。从吸附能的角度来看,这些研究结果预示着PCA分子能够和石墨烯成键,并且容易在其面上滑动,很好地解释了实验,同时为不同需要条件下生产石墨烯薄片的水性分散体提供了一些替代分子。4)采用基于密度泛函理论的第一性原理研究了Co单原子层在Mn/W(110)表面滑动的自旋摩擦特性。自旋摩擦的量级是通过计算自旋极化摩擦和非自旋极化摩擦的差别获得。结果显示磁性体系明显呈现出比相应的非磁性体系低的摩擦,这可通过作用于摩擦特性上的自旋的电子机制来解释。该研究结果提供了一种在密度泛函理论框架下估算自旋摩擦的一种方法。