【摘 要】
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有机无机杂化钙钛矿材料因其带隙可调、光致发光产率(photoluminescence quantum yield,PLQY)高、载流子迁移率高等优异的光电特性,被广泛的应用于钙钛矿发光二极管(perovskite light-emitting diodes,PeLEDs)的研究中。经过不到十年的迅速崛起,PeLEDs的外量子效率(external quantum efficiency,EQE)已经
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有机无机杂化钙钛矿材料因其带隙可调、光致发光产率(photoluminescence quantum yield,PLQY)高、载流子迁移率高等优异的光电特性,被广泛的应用于钙钛矿发光二极管(perovskite light-emitting diodes,PeLEDs)的研究中。经过不到十年的迅速崛起,PeLEDs的外量子效率(external quantum efficiency,EQE)已经超过了 23%。众所周知,PeLEDs的EQE受限于PLQY、电荷平衡因子、辐射复合激子比例和光取出效率。前三个因子通过钝化钙钛矿薄膜的缺陷、改善器件结构等已经接近于1。目前主要制约器件EQE的是光取出效率。本文总结了常规引入纳米结构的方法来提高PeLEDs光取出效率。还探索调研了较新颖的提高器件光取出的办法:光子循环(photon recycling,PR)效应,即光子在材料中的再吸收和再发射现象,已经被证明存在于钙钛矿材料中。该效应可以吸收器件波导模式中的光子,并再发射出方向随机的光子,从而增强器件的光提取效率,进一步提升器件的EQE。然而,在实验上证实PR提高器件EQE及量化其对效率的贡献仍未被仔细探索。本文着重就PR效应提高PeLEDs的EQE及如何通过实验量化PR对实际器件的贡献展开了深入研究。1.针对PR效应提高PeLEDs的EQE的研究。我们首先优化器件制备条件获得了不同厚度的高效率PeLEDs。令人惊讶的是,当器件厚度达到微米量级时,仍然保持着超过15%的高效率,远远大于其对应的光取出效率(4.3%)。通过测量薄膜雾度和模拟器件发光区域的位置,分别排除了背电极界面的散射和发光中心对PeLEDs的光取出和EQE的提高。并通过测量计算薄膜的吸收、PLQY和逃逸概率,确定了提高超厚PeLEDs效率的根本原因是PR效应。2.如何量化PR对PeLEDs总发射的贡献。我们设计了一种简单新颖的对照集成结构,首先量化了 PR对薄膜总的光致发光(PL)发射的贡献。随后,我们考虑了薄膜和PeLEDs在PR区域与寄生吸收等方面的差别,结合蒙特卡洛算法得到了实际PeLED器件中的PR的贡献值。实验结果表明PR贡献取决于薄膜厚度,当钙钛矿层厚度达到2200 nm时,PR最大可贡献40.4%。本文中我们已经通过实验验证并定量证明了 PR对PeLED的ηout有很大贡献,特别是在具有高内部PLQY的厚器件中。我们设计了集成结构来定量确定PR对器件在工作状态下的贡献,并给出了PR可以贡献厚PeLED总发射的40.4%。此外,因为高效的钙钛矿太阳能电池也可以被视为PeLED,我们的这种新颖简单方便的集成结构设计可以被用来检查这些高效电池中是否存在PR。
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