【摘 要】
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氢能是能源结构转型期极具发展潜力的新能源。硼氢化钠作为金属氢化物储氢材料,因为其优异的性能成为研究最多的储氢材料之一。非贵金属催化剂具有可与贵金属催化剂相比拟的催化活性及低成本,可以用于大规模催化硼氢化钠水解产氢。将非贵金属催化剂与本身具有高活性表面的材料结合,可以大大提高催化效果。MXene是一种具有手风琴状结构的过渡金属氮化碳,具有很大的比表面积,表面有很多终止基团,使其具有非常高的活性位点。
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氢能是能源结构转型期极具发展潜力的新能源。硼氢化钠作为金属氢化物储氢材料,因为其优异的性能成为研究最多的储氢材料之一。非贵金属催化剂具有可与贵金属催化剂相比拟的催化活性及低成本,可以用于大规模催化硼氢化钠水解产氢。将非贵金属催化剂与本身具有高活性表面的材料结合,可以大大提高催化效果。MXene是一种具有手风琴状结构的过渡金属氮化碳,具有很大的比表面积,表面有很多终止基团,使其具有非常高的活性位点。它具有可与贵金属Pt相媲美的催化性能,并具有优异的脱氢动力学性能。利用超声波化学镀将MXene与非贵金属颗粒结合,可以得到一种催化活性高、成本低的催化剂。超声波作为一种能量引入方式,可以降低反应能垒,加快反应速度,使更多金属颗粒负载于载体MXene表面。本论文以新型二维MXene材料为载体,通过两种化学镀的方法制备了负载非贵金属Co-Ni-P纳米催化剂用于催化硼氢化钠水解制氢,主要研究内容如下:研究Co2+/Ni2+的比例、金属颗粒的种类、化学镀的温度及时间对催化剂制氢速率的影响;通过改变硼氢化钠制氢溶液中硼氢化钠浓度,Na OH浓度,反应温度,催化剂浓度,研究超声波化学镀所制备催化剂催化硼氢化钠水解产氢性能;并研究了Co-Ni-P/MXene催化剂催化硼氢化钠水解制氢的动力学模型;对比研究超声波加入时与常规化学镀所得催化剂的制氢效果。结果表明,Na BH4水解制氢速率主要与催化剂表面的吸附活性位点、反应产物Na BO2浓度有关;使用零级、一级和朗格缪尔·欣谢尔伍德模型进行了分析,计算得出朗格缪尔·欣谢尔伍德模型是适合该催化剂催化硼氢化钠水解制氢的动力学模型,并使用阿伦尼乌斯方程计算出其活化能为54.56 k J/mol;在低硼氢化钠浓度下,超声波化学镀所得催化剂制氢效果不如常规化学镀。并对其催化循环性能进行了研究,结果表明,超声波化学镀所得催化剂具有更好的循环性能,其循环使用至第六次才达到可与常规化学镀循环四次相类比的催化效果。
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