Nd-Er/ZnO-TiO2光催化材料制备及水体有机酚类化合物光催化降解研究

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三峡水库成功运行后,形成了175米蓄水位高程,总库容393亿立方米,覆盖1084平方公里的巨大水体。作为国家重要饮水水源,其水质安全已引起社会各方的关注。目前,有机污染物是引起水质安全的重要因素。在众多有机污染物中,有机酚类化合物因其易挥发,生物毒性大等特点成为水体主要污染物之一。为此,我国已将苯酚、2-氯苯酚、间甲酚、对-硝基酚、五氯苯酚、2,4-二氯苯酚、2,4,6-三氯苯酚等列为重点控制对象。酚类化合物因其难以自然降解,生物积累性大、环境持久性强且因化工,石油冶炼等排放广泛存在于工业废水中。美国环保局(USEPA)将苯酚、2-氯苯酚、2,4-二氯苯酚列入重点污染物防控对象,欧盟将其列入优先控制污染物。那么如何有效去除水中苯酚、2-氯苯酚、2,4-二氯苯酚等有机污染物,已经成为当前环境保护科学研究中关注的热点问题之一。本论文依托三峡库区水环境演变与污染防治重点实验室,采用溶胶凝胶法制备一系列不同掺杂量、不同焙烧时间、不同焙烧温度的稀土Nd-Er/ZnO-TiO2光催化剂。利用X射线衍射仪(XRD)、比表面积分析仪、激光粒度仪、红外光谱仪、紫外漫反射UV-vis仪、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)等仪器对所制得的光催化剂样品的晶体结构、表面结构,形貌等特征进行表征研究在紫外光与可见光照射下,利用TiO2多相光催化技术对苯酚、2-氯苯酚、2,4-二氯苯酚展开光催化降解研究。通过表征及降解实验,结果表明:(1)不同稀土掺杂量:首先制备出ZnO含量分别为0%,5%,10%,15%,20%的ZnO-TiO2光催化剂,并以5%的ZnO-TiO2为基准制备了摩尔数比Nd/5%ZnO-TiO2=0.5%,1%,1.5%,2%,2.5%,3%、Er/5%ZnO-TiO2=0.5%,1%,1.5%,2%,2.5%,3%的稀土单掺杂以及摩尔数比Nd-Er/5%ZnO-TiO2=0.5%+0.5%,1%+1%,0.5%+1%,1%+0.5%,1.5%+1.5%,2%+2%的稀土共掺杂光催化材料。1%Nd-1%Er/5%ZnO-TiO2具有最大的比表面积和最小晶体粒径,光催化活性最好。(2)不同焙烧时间:选取1%Nd-1%Er/5%ZnO-TiO2样品分别在焙烧时间2h、4h、6h、8h进行焙烧,样品在2h焙烧下表现出较高光催化活性。(3)不同焙烧温度:选取1%Nd-1%Er/5%ZnO-TiO2样品分别在焙烧温度450℃、500℃、550℃、600℃、650℃条件下进行焙烧,其中550℃焙烧条件下的样品光催化活性最高。(4)光催化反应动力学:经ZnO复合与稀土Nd、Er掺杂改性后的样品较纯TiO2表现出更快的光催化反应速率。其中样品1%Nd-1%Er/5%ZnO-TiO2表现出最快的光催化反应速率,各样品在紫外光照射下反应速率快于可见光照射。本研究结果及相关参数,对于降解水中有机酚类化合物具有一定的借鉴,应用前景较好。
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