高能富氮原子化合物的量密度和释放过程的产物均为无害物质,这两个特性无疑是令每位化学家以及能源学家感兴趣的,这一研究热点一直贯穿整个20世纪的后二十年。人们对这一系列化合物或团簇的主要关注点是其有较多的氮-氮单键或双键,N-N单键的键能为158 kJ/mol,双键键能为418 kJ/mol,氮气分子中原子是以三键形式结合,能量为945 kJ/mol。通过比较氮气的键能大约是单键的6倍。在释放出氮气的过程中将会伴随着巨大的能量。这一特性在实际上有极重要的应用,即储能和高爆。特别是在国防军事上,这些化合物能够增加武器弹药的爆速和爆压,应用前景不可估量的。富氮高能量密度化合物在实验室中能否被合成很大程度上依赖于其动力学稳定性。本文采用密度泛函方法(DFT-B3LYP)利用量子化学计算的方法计算由稀土镧系元素所形成的叠氮基化合物Ln N3以及其阴阳离子进行系统研究,优化几何结构显示,所有镧系元素单叠氮基化合物都具有线性结构,且Ln-N键长随着原子序数的增大具有锯齿形变化。对LnN3分解成Ln N和N2反应的势能面的研究找到了分解过渡态,它们都具有较高的分解势垒(高于30kcal/mol)特别是重稀土元素,甚至高于50kcal/mol,说明了这种化合物具有极高的稳定性,在实验中是就有可能合成的,具有成为高能量密度化合物的应用价值。而LnN3的阴阳离子的稳定结构都与LnN3相似。在计算中发现无论是阴离子还是阳离子在B3LYP/Lanl2dz水平计算下,分解过程的势垒很低。说明LnN3+和LnN3-这个结构在这个分解路径上的动力学稳定性不稳定,易分解。这点与Ln N3有所不同。与此同时对含有两个叠氮基的化合物Ln(N3)2的稳定态进行了探索。以上研究结果为此类研究的开展提供有价值的参考。