镧掺杂TiO2纳米管制备及其UV254光催化VOCs的降解特性及机理研究

来源 :浙江工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:chenxinguohn
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近年来,挥发性有机污染物(Volatile organic compounds,VOCs)引起的环境污染问题日益严重。特别是医药化工、纺织印染等工业生产过程中排放的VOCs,具有浓度大、毒性强、难降解的特点,单独生物净化技术无法将它们有效去除。因此,开发合适的预处理技术,把难降解的VOCs转化为能被微生物彻底矿化的有机物,成为了当前的研究热点。TiO2的光催化特性使它成为了一种治理环境污染的有效材料。在本研究中,采用复合溶胶-凝胶和水热技术制备了一种La3+掺杂的纳米管,具有较好的光催化特性。相比纯的TiO2颗粒,制备的1.2%-La3+-TNTS在波长254 nm的紫外光下呈现出对乙苯和α-蒎烯的较好转化率。考察了紫外光解工艺参数对乙苯和α-蒎烯的转化率的影响。当反应介质相对湿度为40~50%,乙苯和α-蒎烯的转化率达到最大值,分别为93%和94%。当乙苯的初始浓度由50 mg/m3增加到250 mg/m3、α-蒎烯的初始浓度由50 mg/m3增加到400 mg/m3,两者的转化率分别从94%下降到58%和78%。光催化乙苯和α-蒎烯的降解过程符合Langmuir-Hinshelwood经典动力学方程。通过GC-MS分析光催化乙苯和α-蒎烯的中间产物,乙苯的主要产物有苯甲醛、苯甲酸、苯酚和其他一些短链的羰基酸类化合物;α-蒎烯的主要产物为松莰酮、马鞭酮和乙酸、丙酸等一些小分子酸,并依据检测到的光解产物建立了乙苯和α-蒎烯的光催化转化途径。随后,考察了1.2%-La3+-TNTs催化降解乙苯、α-蒎烯混合废气的工艺特性。在相同停留时间的条件下,低浓度的乙苯对α-蒎烯的转化几乎没有影响,高浓度的乙苯对α-蒎烯的转化有抑制作用;而无论α-蒎烯浓度的高低,对乙苯的转化都有抑制作用。最后,分析了光催化中间产物的水溶性、可生化性以及生态毒性。当相对湿度为40~50%时,乙苯和α-蒎烯能转化为大多数水溶性较好的物质,B/C达到0.49,产物表现出了较好的可生化性;当相对湿度为80%、停留时间为60 s时,产物主要为苯、苯甲酸、乙酰苯、乙酸、甲酸时,LCso达到最大值(为111.13 ppm),此时对斑马鱼的生物毒性较低,空白对照组的毒性最高,LCso为66.84 ppm。以上研究结果表明,无论是作为单独处理技术,还是作为生物净化的预处理技术,研发的1.2%-La3+-TNTs及其紫外催化工艺是较为合适的工艺。
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