经表面活性剂处理的碳基电极在电容去离子性能方面的工程与表征

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电容去离子(CDI)是一种基于双电层(EDL)概念的新兴海水淡化技术,该技术可将盐水中的盐分离子可逆地保留在极化电极的双电层中。当电极中的离子达到饱和时,极性被逆转,离子被释放回盐水中。一般而言,CDI系统的性能取决于电极、电池结构和操作参数。然而,在理想情况下,优化的电极对CDI的性能起着决定性作用。因此,电极材料和设计策略对CDI的发展起着关键的作用。自CDI开始开发以来,活性炭(AC)一直是电极制造的主要材料。同时,电极性能的理想性优化一直是该技术的研究热点。本文通过研究混合表面活性剂的界面聚集,阐释表面活性剂在碳表面吸附协同机制。研究双重表面活性剂(离子和非离子)增强倒置CDI(i-CDI)电极的电化学性能,以期发挥非离子表面活性剂与表面活性剂的协同作用提高脱盐功能,拓宽表面活性剂目录的应用范围。采用吐温-80改进溶胶-凝胶工艺,研究定向合成对复合材料电化学电容性能的影响规律,探究复合材料在CDI应用中的实用价值。首先分析了碳基电极设计中需要权衡的多方因素,以及表面活性剂处理的碳基电极在CDI性能提升方面的界定方法和工程化应用。讨论了改性剂对活性炭电极、CDI电池结构的分类,以及电极形态与CDI电池结构依赖关系等方面的有利与不利影响。采用理化方法研究了混合表面活性剂的界面聚集,结果表明,处理后的碳具有良好的润湿性,接触角从124.63°减小至76.61°,pHPZC从4.2变为6.3。ζ电位表面电荷密度增加。此外,稳定性测试揭示了增强的吸附性,在500次循环后,AC-T80-HDTMA与AC-HDTMA(1.32%)相比,分离度(0.32%)相对较低。多孔碳增强水处理表面活性可以归因于表面活性剂通过碳表面上的界面聚集的协同作用。它揭示了界面聚集在多孔碳水处理吸附过程中对表面活性的增强作用,阐释了疏水作用和空间稳定是协同作用的主要关键,描述了表面活性剂在碳表面吸附的假想协同机制。其次,阐明了表面活性剂(HDTMABr,SDS和Tween 80)对反向CDI(i-CDI)中活性炭电极的协同效应。离子和双表面活性剂处理过的电极在1M NaCl中0.8 V时的比电容分别为127.3和171 Fg-1。AC-T80-HDTMA/AC-T80-SDS系统在1.2V电压下(在750 mg L-1的NaCl溶液中)具有更高的除盐能力(7.5 mg g-1),且与AC-HDTMA/AC-SDS(5.2mg g-1)比较具有更长的循环稳定性(38%)。由于氧化还原反应和钴离子驱逐效应的降解机理,导致CDI的稳定性变差,引发了新一代CDI技术(即i-CDI)的发展,其工作方式与传统CDI相反,盐离子在充电和放电过程中分别被解析和吸附。本文采用双表面活性剂,以获得非离子与离子表面活性剂优良的协同作用。研究结果表明,选择合适的表面活性剂组合可以促进i-CDI电极的性能。最后,本文提出了以异丙醇钛(TTIP)为二氧化钛前驱体,采用吐温80辅助溶胶-凝胶法制备碳/二氧化钛复合材料的新方法。在10m Vs-1的扫描速率和1.6 V的电势下,AC/TiO2和AC-T80/TiO2的比电容分别为215.3和265 Fg-1,其中表面活性剂处理的复合材料的电极电阻(0.8Ω)小于不含表面活性剂的复合材料(1.2Ω)。此外,AC-T80/TiO2//AC-T80/TiO2复合材料在1.4 V电压下的盐吸附容量(SAC)为17.1 mgg-1(比不含表面活性剂的复合材料高26%),并在含氧饱和盐水(10 m M)中进行超过150个循环中具有出色的容量保持率(87%)。均匀沉积的TiO2层和吐温80的界面活性的共同作用导致了优异的电化学性能。碳基复合材料被广泛用于能源储存和水处理中。然而,追求碳材料与金属化合物的理想混合过程一直是研究的终极目标。基于此,本文研究了碳材料、表面活性剂和TTIP之间的协同作用,以及由于吐温80的亲水性而引起的均匀化和表面张力降低的现象。研究表明:杂化会导致电容行为增强,具有额外的工程应用价值,比如表面活性剂对复合材料整体状态的影响,以及对CDI性能的重要作用。通过添加合成助剂,吐温80起到了空间稳定剂、润湿剂和封端剂的作用,对粒子进行改性和均匀键合具有显著的控制能力。综上,合成助剂对TTIP和AC的协同作用机制,使复合材料具有可调整的结构和电化学属性。
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