我国低煤级煤储量丰富,但长期以来被视为劣质燃料,这种现状不仅造成了资源的浪费,还限制了低煤级煤的高效开发利用,发展更为清洁环保高利用率的利用技术是充分有效利用低煤级煤资源的关键,而合理高效的利用煤炭资源必须建立在对煤的组成和结构精确表征的基础上。煤的聚集态结构是连接煤分子组成与结构及其宏观性质之间的桥梁和纽带,有望成为探索煤的结构与反应性关系的突破口。因此本文以低煤级煤为研究对象,对其进行热重-质谱（TG-MS）分析的基础上,进行了拉曼光谱（Raman）和原位高分辨透射电子显微镜（HRTEM）表征,探讨低煤级煤聚集态结构的演化特征及其与热解产物的相互关系,获得的主要结论如下:（1）不同煤级煤的Raman光谱结果表明,在煤化作用下,WD逐渐减小,WG增大,导致d（G-D）逐渐增大,半峰宽比F（G/D）呈线性减小变化,面积比参数AD/AG、A（GR+VL+VR）/AD、A（GR+VL+VR）/AG、AS/A1、A（2G）R/A2、A（2D）L/A2及A（2D+（D+G））/A（（2G）R+（2D）L）的演变趋势表明,随着煤化作用的进行,煤中以脂肪侧链和烷基取代基形式存在的挥发分逐渐脱除,含氧官能团分解,煤中“杂质”结构减少,小芳环结构间通过交联结构或缩聚反应使得芳烃尺寸增长,6个环及以上的大尺寸芳环结构增多,煤结构有序性和芳香度增加,煤级增大。（2）TG-MS结果显示低煤级煤的热解反应可以分为三个阶段,依次为干燥脱气阶段、剧烈分解与缓慢缩聚阶段、芳构化与缩聚阶段,且随变质程度增高,煤样热解的总失重率减少,而热解特征温度增大,说明煤的热解行为特征与煤级有关。（3）原位Raman结果表明,低煤级煤结构中存在多种缺陷结构和芳香结构,在热解过程中缺陷结构逐渐脱除或者发生转化。结合TG-MS结果发现,煤聚集态结构演化与气态产物生成密切相关,且呈现明显的阶段性变化特征。在RT～300℃,体系以吸附物脱附和羧基等弱键断裂为主,伴随H2O、CO2和少量烃类物质释放;300℃～700℃,体系以分解反应占主导,脂肪结构和杂基的脱除导致大分子结构断裂形成新的小芳环结构（3～5个环）,并伴随大量气体产物生成,同时断键处形成新的活性位有利于芳香结构结合成大尺寸芳烃,结构参数变化明显;在700℃后,随温度升高缩聚反应加强,交联结构和大尺寸芳环结构（≥6个环）相对增多,芳构化作用和芳烃缩合使得芳烃尺寸增长,体系芳香度增加,石墨化进程开始体现。（4）原位HRTEM测试结果表明,原位升温过程中萘结构是最活跃的,出现两次明显的增加过程,第一次萘含量的增多是由羧基等含氧结构或连接芳烃的脂肪结构断键使得≥3×3芳香层片分解生成大量萘结构,第二次增多可能是由于醚键和亚甲基桥键断裂及脂肪结构芳构化形成新的萘环结构;2×2芳香层片结构相对稳定,受温度影响较小。3×3和≥4×4芳香层片含量变化与萘含量呈现相反趋势。（5）低煤级煤聚集态结构演化过程概括为:热解反应初期吸附气体析出及羧基脱除,体系中的小芳香结构增多,层片弯曲度减小,有利于层片间堆积并开始出现堆叠现象,但整体上层片取向分布杂乱。随温度升高,体系进入热分解与缓慢缩聚阶段,侧链结构、含氧官能团和杂环结构分解生成大量挥发性物质释放,芳香结构含量相对增加,同时在断键处会形成新活性位点或缺陷结构有利于小芳环结构连接和脂肪结构环化,芳香层片长度延伸且变得平直。在温度的影响下芳香层片出现滑动,结构排列逐渐有序。随着温度继续增加,脂环芳构化作用以及芳香结构缩聚,芳烃尺寸生长,同时伴随H2的大量生成,杂环和缺陷结构的脱除使得芳烃弯曲度减小,有利于芳香层片镶嵌排列,分布趋于紧凑,聚集态结构排列有序,体系芳香度和有序度增强,石墨微晶开始出现,开始向石墨化转变。