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热塑性硫化橡胶(Thermoplastic Vulcanizate,TPV)性能优异,正在逐渐替代传统硫化橡胶,但TPV原料基本来源于石油基材料,不可再生且难以降解,因此生物基TPV受到越来越多的关注。本文以聚乳酸(Polylactic acid,PLA)和环氧天然橡胶(Epoxidized natural rubber,ENR)为主要原料,采用动态硫化法制备全生物基PLA/ENR TPV,研究了加工工艺和橡塑比对PLA/ENR TPV结构及性能的影响。在此基础上,以纤维素纳米晶(Cellulose nanocrystal,CNC)作为增强材料,通过溶剂浇铸法和硅烷偶联剂(KH-560)改性法制备PLA/ENR/CNC复合材料,研究了CNC含量以及KH-560浓度对复合材料结构及性能的影响。1)PLA/ENR加工工艺研究表明,共混物在动态硫化前后均呈现双连续结构,PLA相的尺寸随加工温度和加工时间的增加而变大。当ENR硫化完成后,随着加工时间的进一步增加,部分ENR网络变细变薄直至断裂,这导致表观交联密度以及加工扭矩的降低。此外,PLA和ENR在动态硫化过程中还发生了接枝反应,并且加工温度越高,PLA和ENR之间的接枝率越高。2)橡塑比研究表明,随着ENR含量的增加,PLA/ENR TPV的拉伸强度和压缩永久变形量下降,断裂伸长率上升,而TPV的相形态发生了由“ENR分散,PLA连续”—“双连续”—“ENR连续,PLA分散”的转变。此外,经过动态硫化加工,PLA的热稳定性下降,并且ENR含量越高,初始失重温度越低。3)CNC增强PLA/ENR TPV研究表明,溶剂浇铸法和KH-560改性法可有效实现CNC对TPV的增强。采用溶剂浇铸法时,随CNC含量的增加,拉伸强度和断裂伸长率先增大后变小,PLA相的尺寸先减小后变大,当CNC添加量为1%时,复合材料拉伸强度提升22%。此外,复合材料的储能模量,损耗模量和复数黏度均随CNC含量增加而变大。采用KH-560改性法时,红外光谱和元素分析证实KH-560成功接枝到CNC表面,并且KH-560浓度越高,接枝率越高。当添加5%KH-560改性CNC后,复合材料拉伸强度提升26%,储能模量,损耗模量以及复数黏度都明显提高。