近年来有机-无机金属卤化物钙钛矿太阳能电池被认为是商用硅太阳能电池最有力的竞争者之一。钙钛矿太阳能电池效率的提升主要来源于钙钛矿薄膜形貌的有效控制和表界面的缺陷钝化。钙钛矿薄膜的成膜过程是影响薄膜质量以及最终器件光伏性能的关键因素之一。传统的成膜方法存在薄膜生长不可控,成本高以及难以面向大面积高通量的工业化生产等问题,这严重影响了钙钛矿太阳能电池的商业化进程。热涂附法已被广泛应用于大晶粒尺寸、厚度可控和优化结晶取向的高质量钙钛矿膜的沉积。热涂附法具有超高衬底温度(达到180℃)和快速成膜过程(短至1-2 s)等特点,所以薄膜的均质化控制格外重要。因此,本文针对上述热涂附法沉积钙钛矿薄膜时存在的问题,通过基于前驱体化学调控来开展钙钛矿薄膜均质化的研究,主要从前驱体组分和界面工程等策略来研究钙钛矿薄膜的晶粒尺寸、结晶取向、结晶度对其光电性能的影响机制。具体来讲,我们在以下两方面开展研究工作:(1)在高湿度的环境下,通过调节前驱体溶液的化学计量比,系统地调整钙钛矿薄膜的结晶度和晶粒尺寸。研究发现,前驱体溶液中微过量的甲胺碘能有效地补偿由于衬底温度过高而造成的甲胺碘损失。在甲胺碘过量的样品中,钙钛矿薄膜的晶粒尺寸和结晶度显著增加,缺陷密度降低,载流子浓度增加,相应的光伏器件的填充因子(高达80.7%)和短路电流密度均有显著提高。此外,在甲胺碘不足的样品中,通过光学显微镜和激光共聚焦显微镜直接观察到碘化铅在晶界处的富集。(2)通过使用水溶剂预处理氧化镍衬底后,获得了具有大晶粒尺寸、高结晶度和高度结晶取向的高质量钙钛矿膜。水溶剂处理增强了氧化镍层基底的浸润性和电导率。稳态和时间分辨光致发光光谱结果表明,水溶剂处理后沉积的钙钛矿薄膜的电荷提取效率得到了显著提高。同时,水溶剂处理改善了器件的光伏性能并显著提高了薄膜的湿度、紫外和热稳定性。本论文通过前驱体组分和界面工程等策略有效地改善了钙钛矿薄膜形貌,优化了晶体结晶取向,实现了钙钛矿薄膜的均质化,进而提升了器件的光伏性能。