【摘 要】
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纳米金刚石(ND)中氮空位(NV)缺陷因其独特的电子能级结构和优异的光学特性,广泛应用于量子计算、生物标记与成像、纳米磁场温度场的探测。ND中的NV色心含量低以及发射光子收集效率低是限制其应用的关键问题,于是人们致力于研究人工合成NV色心以及ND与光子器件结合,通过对不同玻璃基材料中NV色心的研究有望提高玻璃基材料光子器件的荧光特性和光子收集效率。基于此,本文研究了退火氧化法制备NV色心的工艺以及
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纳米金刚石(ND)中氮空位(NV)缺陷因其独特的电子能级结构和优异的光学特性,广泛应用于量子计算、生物标记与成像、纳米磁场温度场的探测。ND中的NV色心含量低以及发射光子收集效率低是限制其应用的关键问题,于是人们致力于研究人工合成NV色心以及ND与光子器件结合,通过对不同玻璃基材料中NV色心的研究有望提高玻璃基材料光子器件的荧光特性和光子收集效率。基于此,本文研究了退火氧化法制备NV色心的工艺以及ND嵌入碲锗酸盐玻璃、二氧化硅薄膜和玻璃微球三种玻璃基材料的荧光特性,主要研究如下:采用退火氧化法制备NV色心,研究不同退火温度和氧化温度对NV色心制备的影响。碳空位在真空高温下产生移动,被氮束缚后形成NV色心,同时导致表面石墨相的产生,样品从灰色变成黑色。经过氧化的样品荧光强度随退火温度升高到800oC不断增强,色心含量增加,带负电的氮空位(NV—)色心占总NV色心含量比例也从37%增加到78%。800oC以上的荧光强度和NV—色心占比趋于稳定,确定了800oC为最佳退火温度。同时随着氧化温度升高到550oC,出现明显的色心零声子线,样品质量减少了33.33%,呈黄白色。更高氧化温度的样品质量进一步减少,不利于后续使用,确定了550oC为最佳氧化温度。处理后的ND具有一定单光子特性,证明该NV色心制备方法高效、方便、环保。利用高温熔融低温掺杂的方法制备ND掺杂的碲锗酸盐玻璃复合材料。首先比较了Te O2-Zn O-Na2O、Te O2-Zn O-Na2O-Ge O2和Te O2-Zn O-Na2O-Ge O2-B2O3体系玻璃的热稳定性、结构和折射率。与前两种玻璃相比,加入Ge O2和B2O3的Te O2-Zn O-Na2O-Ge O2-B2O3玻璃具有更高的ΔT(130oC)和更好的网络结构连贯性,并且具有2.21的折射率,使其适合于ND的掺杂。利用拉曼光谱和X射线光电子能谱图研究了ND掺杂复合玻璃的结构,分析得出ND没有破坏玻璃网络结构,其结构由主要的[Te O4]三角双锥体、少量[Te O3]三角锥体和少量Te-O-Ge和Te-O-B键组成。与纯ND粉末相比,复合玻璃中NV色心发光稳定甚至强度有所提高。使用溶胶凝胶法制备了SiO2薄膜,水、乙醇体积和陈化时间的变化对薄膜成型具有不可忽视的影响,改变不同正硅酸乙酯:乙醇:去离子水体积比和陈化时间反复试验,得到正硅酸乙酯:乙醇:水体积比2:6:2.5和陈化时间2-3天的最佳条件。在最佳实验条件下制备的ND-SiO2薄膜,具有较好的ND分散性。并对ND-SiO2薄膜在80-300K的温度依赖性进行了研究,温度的改变导致能级变化,NV零声子线的位置从637.57nm移动到639.23nm,零声子线的振幅从2.4×10~4减小到3.4×10~3,半高宽从11.29me V增宽到22.24me V,此外在80K下的灵敏度为19K Hz-1/2。证明该复合薄膜在温度传感器中具有应用潜力。使用电弧放电的方式在锥形光纤上制备了微球,通过三种方法:ND溶液涂覆微球上,ND溶液涂覆于光纤锥后放电成微球,ND-SiO2薄膜涂覆微球,将ND耦合到微球上。薄膜涂覆方法得到的ND-微球体系,荧光散射小、机械稳定性较好,此外,微球表面的ND荧光比光纤锥上有所增强。
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