铁基催化剂的低温SCR脱硝反应特性及抗硫性研究

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随着我国经济的快速发展,能源消耗带来的大气污染越来越严重,其中氮氧化物(NOx)是主要的大气污染物之一,对人体、环境的危害很大。因此,氮氧化物的治理已经成为人们关注的焦点之一,如何有效地消除NOx已成为目前环境保护中一个令人关注的重要课题。  氮氧化物控制方法很多,其中选择性催化还原法(SCR)应用最广泛,它的脱硝效率比较高,而且还原剂的使用量较少。但是在SCR脱硝工艺中,存在催化剂价格昂贵,催化剂活性窗口温度较高需要对烟气再热,而且废弃的催化剂易造成二次污染等问题,所以,开发低温、廉价、高效的催化剂具有十分重要的意义。  本文以氧化铝为载体,选用储量丰富且较为廉价的过渡金属Fe元素为主要活性成分,并加入稀土元素Ce进行改性,分别经过浸渍法、沉淀法制备,不同温度煅烧等处理方法,研制新的催化剂。并对所制备的催化剂进行BET表征和XRD表征,分析其物理化学特性及组成。  在此基础上,本文建立了SCR烟气脱硝的实验装置,研究了制备过程、活性组分、反应温度、含氧量和空速比等参数对所制备的催化剂的催化脱硝效率的影响,并研究了催化剂的抗硫性。研究结果表明:由于稀土元素Ce的加入,多组分的8Fe-2Ce/Al2O3比单组分的8Fe/Al2O3比表面积更大,活性成分的分散性更好,表现出的催化脱硝效率也更高;前者在240℃时其催化脱硝效率可达93%,而且具有比后者更好的抗硫性能。但Ce的加入并不是越多越好,Ce的过量加入反而会影响催化剂的催化脱硝效率。催化剂的制备方法影响催化剂的催化脱硝效率,沉淀法制备的催化剂8Fe-2Ce/Al2O3比浸渍法制备的催化剂具有更大的比表面积及孔径,因此其催化脱硝活性也更高,最高催化脱硝效率可达94%左右;以450℃煅烧制备的催化剂8Fe-2Ce/Al2O3与550℃煅烧的催化剂相比,前者的比表面积大,XRD图谱中的衍射峰更小,活性成分更分散,催化脱硝效率更好。脱硝实验条件也会影响催化剂的催化脱硝效率,3%氧含量下的催化脱硝效率高于无氧条件下的;低空速比时脱硝效果高于高空速比的,且差异随着温度的升高减小。计算得到催化剂8Fe-2Ce/Al2O3和8Fe/Al2O3的表观活化能,分别是19.79 kJ/mol和26.09 kJ/mol,前者活化能低,从一个侧面解释了为什么前者具有更好的低温催化脱硝活性。
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