【摘 要】
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近年来,抗生素广泛使用带来的环境破坏风险引起了人们的高度关注。光催化作为一种简便可控的方法,在抗生素废水处理中具有广阔的前景。在众多光催化剂中,硫化镉（CdS）具有约2.4 e V的窄带隙、较宽的可见光响应范围和较高的光催化性能,被认为是一种很有前途的光催化材料。然而,纯CdS的实际应用受到易团聚、光腐蚀严重和光生电子-空穴对（e--h+）快速复合等因素的限制。因此,提高CdS的光催化效率已成为研
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近年来,抗生素广泛使用带来的环境破坏风险引起了人们的高度关注。光催化作为一种简便可控的方法,在抗生素废水处理中具有广阔的前景。在众多光催化剂中,硫化镉（CdS）具有约2.4 e V的窄带隙、较宽的可见光响应范围和较高的光催化性能,被认为是一种很有前途的光催化材料。然而,纯CdS的实际应用受到易团聚、光腐蚀严重和光生电子-空穴对（e--h+）快速复合等因素的限制。因此,提高CdS的光催化效率已成为研究热点。本论文利用高温煅烧金属有机骨架化合物ZIF-8和ZIF-8@ZIF-67得到不同的衍生物来改性CdS,制备了一系列不同比例的CdS复合材料。采用多种技术手段对材料的微观结构、形貌、表面元素组成与状态、以及光吸收等性质进行表征。以环丙沙星（CIP）模拟水体污染物,探究所制备复合材料的可见光催化性能及稳定性;利用光电化学表征和活性物种捕获实验探索光催化活性增强的机理,具体的研究结果如下:（1）通过热解ZIF-8制备氮掺杂石墨碳材料（NGC）,再利用简单的溶剂热法将CdS纳米粒子锚定在NGC的表面,得到一系列不同比例的CdS/NGC复合材料。ZIF-8衍生的NGC继承了前驱体的菱形十二面体、大比表面积以及多孔的特性。CdS/NGC复合材料具有更窄的带隙和更宽的光谱吸收范围。光催化性能研究发现,与纯CdS和NGC相比,所有CdS/NGC复合材料均表现出增强的光催化性能;其中,NGC含量为10%的CdS/NGC-10材料表现出最高的光催化降解CIP速率,分别是CdS和NGC的2.8倍和74.7倍。且在三个循环内,CdS/NGC-10都表现出较好的稳定性。通过机理探究发现,NGC与CdS耦合可以形成肖特基结,从而抑制e--h+的复合,增强CdS/NGC复合材料的光催化活性。（2）以ZIF-8@ZIF-67为前驱体合成嵌入金属Co纳米颗粒的氮掺杂石墨碳纳米笼（Co@NGC）,并通过在Co@NGC表面原位生长制备一系列的CdS/Co@NGC复合材料。该材料中,金属Co嵌入在菱形十二面体的碳纳米笼中,CdS晶簇分散于其表面。光催化性能研究表明,Co@NGC含量为7%的CdS/Co@NGC-7材料表现出最高的光催化降解CIP速率,分别是CdS和Co@NGC的4.4倍和26.2倍。且在三个循环内表现出优异的稳定性。机理探究发现Co@NGC与CdS耦合形成的肖特基结,抑制e--h+的复合,显著增强CdS/Co@NGC复合材料的光催化活性。（3）以ZIF-8@ZIF-67为前驱体制备的Co@NGC经低温氧化得到锚定Co3O4纳米颗粒的氮掺杂碳纳米笼（Co3O4@NGC）后,通过简单的溶剂热法制备不同比例的CdS/Co3O4@NGC复合材料。性能研究发现,与纯CdS和Co3O4@NGC相比,所有的CdS/Co3O4@NGC复合材料均表现出增强的光催化性能。其中,Co3O4@NGC含量为10%的CdS/Co3O4@NGC-10材料表现出最高的光催化活性,相应的表观速率常数分别是纯CdS和Co3O4@NGC的4.04倍和93.05倍。且在三个循环内表现出优异的稳定性。CdS/Co3O4@NGC复合材料的优异活性可归因于Co3O4@NGC和CdS形成的p-n结,有效地抑制了e--h+的复合。本文的研究不仅拓展了MOFs衍生材料在光催化降解有机污染物中的应用,也为合理设计用于环境修复的高性能光催化剂提供一些参考。
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