金属有机框架化合物NH2-UIO-66和Eu/ZR-MOFs的合成、结构及对有机小分子和F-离子的荧光传感作用

来源 :上海师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ronaldocjz
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环境污染物的检测与治理正在成为社会日常关注的焦点,金属-有机框架化合物(MOFs)作为作为新型的功能材料,具有无机金属离子和多齿有机配体结合的、稳定的微孔结构,其大比表面积,可控的骨架拓扑学和几何学,可调的孔官能团显示出在催化、气体储存和分离、色谱和分子识别等领域的应用前景。本论文设计并合成具有荧光性能的MOFs材料,将其荧光性能和结构特性相结合,通过调变MOFs的微孔结构、有机官能团和作为骨架结点的金属位,使环境中有机小分子和F-离子作为分析物被MOFs吸附、固载、富集和识别。研究MOFs骨架与有机小分子和F-离子等环境有害物相互作用所导致的荧光性能的改变,研究提高检测灵敏度和选择性的规律,建立污染物浓度与MOFs荧光性能参数之间的定量关系,实现对公众关心的环境指标高灵敏度、选择性和实时快速测定,具有重要的理论意义和应用价值。  本文采用溶剂热法合成高荧光亮度的NH2-UIO-66蓝色荧光化合物和双波段发光的Eu/Zr-MOFs化合物,通过对其结构和荧光性能的表征,研究对有机小分子和F-离子的荧光传感作用。主要工作如下:  1、采用溶剂热法合成NH2-UIO-66和Eu/Zr-MOFs,并利用XRD、FTIR、XPS、固体荧光光谱对其进行表征,得到NH2-UIO-66和Eu/Zr-MOFs具有良好的热稳定性和化学稳定性,并且能够发射出比较强的荧光,可作为荧光传感材料;  2、NH2-UIO-66和Eu/Zr-MOFs分别通过与配体等荧光光光谱分析,初步判断NH2-UIO-66的发光机理是基于配体发光,而Eu/Zr-MOFs材料中配体与稀土Eu3+离子之间存在电荷转移,即天线效应。  3、对NH2-UIO-66进行离子荧光传感研究,得到NH2-UIO-66对氟离子有非常强的敏感度,可用于氟离子的检测。通过干扰离子实验,发现Cl-、I-、Br等离子对NH2-UIO-66检测氟离子干扰非常小。探究氟离子检测机理,初步判断NH2-UIO-66对氟离子具有高的选择性,是由于氟离子与氨基形成了氢键,导致荧光强度增强。  4、对Eu/Zr-MOFs进行有机小分子荧光传感研究。实验发现,有机小分子对于Eu/Zr-MOFs的荧光均可导致改变,但是不同有机小分子对于Eu/Zr-MOFs的双色团影响强度不一样,尤其突出的是甲醛,甲醛的加入会大幅度的提高453nm处的发射峰且有略微红移,同时Eu3+的特征发射峰会出现微弱的淬灭现象。根据荧光强度的淬灭效应和增强效应,Eu/Zr-MOFs对甲醛具有较强的敏感性。
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