由于备受学术界和工业界的重视,当前聚合物纳米复合材料发展非常迅猛而成为研究热点；同时聚合物纳米复合材料具有诸如流变,光电学,力学等方面的优异性能;因此它的应用价值潜力巨大。其中的弹性体基纳米复合材料具有特殊的高弹性能,是现代社会不可或缺的重要材料。弹性体基复合材料是指将炭黑,蒙脱土或者纳米管等填料以纳米尺度填充到弹性体基体中获得的体系；当前它已经被认为属于纳米复合材料范畴。另外,纳米填料优异的分散性是实现材料有效增强的重要手段。同时由于弹性体基纳米复合材料本身具有多尺度多层次的复杂微观网络结构,因此实验手段难以全面表征体系的微观结构。这就导致人们很难定量描绘材料微观结构与其宏观性能的关系,严重地阻碍了弹性体基纳米复合材料的实际应用。基于此,本论文的主要工作是首先理解填料在弹性体基体中的插层、分散与聚集机理,随后研究填料界面聚合物的静态与动态行为,最后考察弹性体基纳米复合材料的拉伸、断裂及其导电性能。我们重点关注材料微观结构与宏观性能的联系。主要的内容与创新点如下：(一)聚合物插层粘土动力学和层内聚合物静态结构的研究：利用分子动力学模拟,我们系统地考察了聚合物插层粘土动力学过程和层内聚合物静态结构。我们发现中等聚合物粘土相互作用,短分子链,大的层间距可以加速聚合物的插层速率。同时这个插层过程对温度非常敏感。进一步地,合理选取有机改性剂能更有效的剥离粘土。而粘土层内聚合物展现出多层有序的静态(密度与取向)结构。本工作可以有助于更好地理解聚合物插层粘土过程和层内聚合物静态结构。(二)纳米杆在弹性体基体中分散聚集过程的研究：在弹性体基体中,中等界面相互作用下纳米杆在基体中有最好的分散性。而在低界面相互作用下,纳米杆直接聚集;在高界面相互作用下,纳米杆吸附分子链形成紧密的聚集结构。同时,纳米杆的分散聚集过程对温度非常敏感且符合阿伦尼鸟斯方程。最后我们考察了填料体积分数,本体交联密度,交联键形成速率及剪切场对纳米杆聚集过程的影响,同时分析了填料结构的变化。本工作有助于理解如何使纳米杆在弹性体基体均匀分散以及纳米杆的分散聚集动力学过程。(三)纳米颗粒界面聚合物结构和动力学的研究：(i)我们考察纳米片界面聚合物的密度,取向(化学键、链段、整链尺度)和分子链均方回转半径,发现界面分子链静态结构与本体分子链有很大的区别,且界面宽度为5σ。随后我们研究了界面相互作用对界面聚合物的空间分布,解吸附动力学,键取向相关函数的影响,结果表明对于强吸引体系,纳米片界面存在一层玻璃化层。本工作有助于理解纳米片界面聚合物的静态结构和动力学行为。(ii)我们考察不同形状和尺寸填料对界面聚合物动力学的影响。结果表明纳米片对界面聚合物的束缚能力最强,其次是纳米杆和纳米球。同时界面聚合物的运动随着填料尺寸的下降而上升。进一步地研究表明,填料的曲率和填料对界面聚合物施加的力共同决定了界面聚合物的动力学。在高填料体积分数下,对于吸引体系,由于多个纳米颗粒的共同作用,界面聚合物的运动能力更弱。本工作有助于理解不同形状填料对界面聚合物动力学行为的影响。(四)弹性体纳米复合材料拉伸与断裂性能的研究：(i)对于弹性体纳米杆复合材料中,存在一个最佳的纳米杆体积分数使得材料力学性能达到最佳。同时材料出现的应力屈服点来自于纳米杆吸附聚合物形成的网络结构在拉伸过程中破坏所引起的。在小应变下,材料的增强来自于聚合物和纳米杆的取向；而在大应变,材料的增强来源于聚合物的有限链伸长。另外,界面相互作用,填料体积分数影响前者,而界面化学耦合影响后者。本工作有助于我们从分子水平来理解纳米杆增强弹性体基体的机理。(ii)我们考察在弹性体纳米杆复合材料的断裂过程中,材料内部自由体积,孔洞数目和尺寸,体系范德华能,聚合物运动性与取向和材料应力应变曲线的关系。特别地,体系初始的孔洞倾向于在链末端产生。最后我们系统地研究了界面相互作用,温度,分子链长,填料体积分数,交联密度对材料断裂行为的影响。有趣地是,我们发现材料存在两种断裂模式,即无聚合物束的A模式和有聚合物束的B模式。本工作有助于我们从分子水平来理解材料的断裂行为与机理,对设计高韧性的材料具有重要意义。(五)弹性体纳米杆复合材料导电性能的研究：(i)这里我们考察纳米杆填充的弹性体复合材料的导电性能。首先我们研究界面相互作用,纳米杆长径比,剪切场对弹性体基体中填料网络的影响。随后我们分析填料网络与材料导电性能的关系;最终我们获得了材料加工参数与材料宏观导电性能的内在联系。另外,我们发现填料分散度与材料导电性能不是一一对应的关系。最后,我们考察了填料网络在剪切场下的变化过程。本工作从填料网络出发来理解材料的导电机理,对如何控制填料网络来获得高导电性能的纳米杆复合材料具有重要的指导作用。(ii)我们考察了在弹性体基体中填料网络的破坏和回复过程。结果表明中等程度的分子链末端改性有利于形成连续紧密的填料网络,进而提高材料的导电性能。在剪切场下,由于纳米杆的取向,材料会出现各向导电异性。同时材料三维导通率与剪切速率的关系可以用一个半经验力程描绘。另外我们也提出了一个经验方程来描绘材料各向导电异性与纳米杆取向度的关系。而材料导电稳定性随着体积分数的上升而上升。当剪切场停止后,一个基于经典逾渗理论和时间依赖的填料聚集动力学的模型可以很好地描绘填料网络和材料导通率的回复过程。总的来说,我们的工作有助于理解在剪切场下填料网络的破坏与回复过程。