【摘 要】
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如何处理处置核电站反应堆产生的乏燃料及乏燃料后处理过程产生的高放废液(HLLW)是发展安全核能面临的一个主要问题。为提高核能的安全性、减少需要长时间深地层处置的高放废物
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如何处理处置核电站反应堆产生的乏燃料及乏燃料后处理过程产生的高放废液(HLLW)是发展安全核能面临的一个主要问题。为提高核能的安全性、减少需要长时间深地层处置的高放废物量、有效利用地球上有限的可裂变材料资源,世界上发展核能的国家在过去几十年发展了从高放废液中分离锕系和镧系元素离子的萃取分离流程。新型萃取剂的研制和工艺流程的科学设计一直是溶剂萃取的两个重要方面,因此探索合适的萃取剂和萃取条件对萃取化学的发展具有重要意义。酰胺类萃取剂对锕系和镧系元素有很好的萃取性能,但其相关的萃取化学理论以及萃取分离性能研究还不够深入。本文详细研究了以二甲基二辛基酰胺荚醚(DMDODGA)这种酰胺类萃取剂为萃取剂,以40%正辛醇/煤油为稀释剂的萃取体系,在HNO3中对Ln3+的萃取性能。重点研究了萃取体系中硝酸浓度、萃取剂浓度以及温度等因素对La3+、Sm3+、Nd3+及Gd3+等镧系离子萃取行为的影响。研究发现:(1)在实验硝酸浓度范围内,萃取剂对La3+、Sm3+和Nd3+的萃取分配比先随硝酸浓度同增递增,硝酸浓度到达1.5mol/L后,出现拐点,开始随硝酸浓度的增大而下降;而萃取剂对Gd3+的萃取分配比则一直随硝酸浓度同增递增。(2)在实验硝酸浓度下,萃取剂对Ln3+的萃取分配比随萃取剂浓度的增大而增大;在相同实验条件下,分配比随着原子序数的增加而增大。(3)通过斜率法研究了萃取机理,得到萃取反应的机理为:在该萃取体系中,La3+、Sm3+与3个DMDDDGA分子配位,Nd3+、Gd3+是与两个萃取剂分子配位。(4)萃取剂对Ln3+的萃取反应是放热反应。萃取分配比随温度的增加而减少,低温有利于萃取。
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