不同系列金属助剂改性HZSM-5对甲硫醇催化分解性能的研究

来源 :昆明理工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:fatty19830801
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
挥发性有机污染物(Volatile organic compounds,VOCs)是一类有毒有害的化学物质,直接排放到环境中会造成严重的环境污染问题,甲硫醇(CH3SH)作为VOCs中的一种,直接排放到空气中会对人体健康和环境安全产生严重的危害。由于甲硫醇具有来源广、毒性强以及危害性大等特性使其备受人们的关注,因此,寻求高效的方法治理甲硫醇变得刻不容缓。催化分解法作为一种高效、快捷,几乎无污染的方法,在甲硫醇降解方面得到广泛的研究。通过催化剂的作用,在不添加额外物质的同时,在一定的条件下可将甲硫醇催化分解为H2S、CH4等小分子物质,其中产生的H2S可通过现成熟的H2S处理工艺进行去除,因此,催化分解法又被视为一种高效、安全甲硫醇治理方法。本论文通过选取不同系列金属(碱金属、过渡金属以及稀土金属)作为助剂,对HZSM-5沸石分子筛进行改性,并将其用于甲硫醇的催化分解研究,通过对改性后催化剂的相关表征,探究助剂对HZSM-5沸石分子筛物化性质的影响以及与甲硫醇催化活性及稳定性之间的关系,为以后甲硫醇的催化治理提供可借鉴之处,主要研究结果如下:1)以碱金属中的Na作为改性助剂,通过浸渍的方法将Na负载在HZSM-5沸石分子筛上,通过改变金属助剂前驱体的含量,制备出不同负载量的n%Na-HZSM-5沸石分子筛催化剂,通过实验考察不同Na负载量的HZSM-5沸石分子筛对甲硫醇催化活性及稳定性的影响。研究表明Na的添加明显改变了催化剂对甲硫醇的催化活性及稳定性。其中3%-Na/HZSM-5催化剂表现出最高的催化活性,其在475oC下可实现甲硫醇的完全催化转化,这是由于Na的添加减少了催化剂表面的强酸点位,增加了催化剂的碱性,从而提高了催化剂对酸性气体甲硫醇的吸附及活化进一步提高了催化剂的活性。随着Na负载量的增加,在高负载下,催化剂骨架中的硅和铝会溶出,从而破化了催化剂的结构影响了其对甲硫醇的催化分解的活性及稳定性。实验表明适当的Na添加可以减少了催化剂在反应过程中碳和硫的累积从而能进一步提高催化剂的稳定性,这是由于Na的添加消除了催化剂表面的强酸位点,进而减少了催化剂表面碳和硫的累积。2)选取过渡金属中的Cr作为改性助剂,并采用浸渍的方式对HZSM-5进行改性,通过调节前驱体的含量,制备不同Cr负载量的n%Cr-HZSM-5催化剂,并将其应用于甲硫醇的催化分解研究。研究表明Cr的加入提高了催化剂的催化活性和稳定性,这是由于Cr的添加提高了催化剂的氧化还原性能,此外,催化剂稳定性的提高归功于Cr提供了氧化性能,将催化剂表面的部分积碳氧化从而减少了积碳的形成。当Cr的负载量低于2%时,Cr物质在催化剂表面以高度分散的形式存在,随着Cr的负载量逐渐增加,部分Cr物质开始进入HZSM-5的孔道内部,其中当Cr的负载量为5%时,由于孔道内的Cr物种的存在,堵塞孔道,从而导致催化剂的氧化还原性能降低,使得催化剂的催化活性无法进一步提升。3)对比性的研究不同系列碱金属改性对甲硫醇催化分解过程的影响,采用Na、La和Cr作为改性金属,通过等体积浸渍法对HZSM-5沸石分子筛进行改性,制备出不同金属改性的催化剂5%n-HZSM-5(n=Na、La和Cr),并将其用于甲硫醇催化分解实验,通过一系列表征,探究不同系列金属改性HZSM-5对甲硫醇催化分解过程的影响。结果表明:在高浓度Na的负载下,在Na浸渍的过程中会对HZSM-5沸石分子筛的骨架造成破坏,导致骨架中的部分硅和铝溶出从而影响催化剂的活性及稳定性。Cr改性HZSM-5沸石分子筛可以为催化剂提供氧化还原性能,而催化剂表面氧化还原性能的存在进一步促进了甲硫醇催化分解反应的进行。La改性HZSM-5沸石分子筛时通过调节催化剂表面的酸碱性,通过改变催化剂表面的酸性和碱性含量来营造出一种合适酸碱特性,从而达到提高催化剂的催化活性的目的。
其他文献
阿姑代拜堂舟山群岛的婚嫁习俗,大致与华东沿海的宁波、台州相似,男女双方交替有"请庚帖"、"过帖"、"纳吉"、"过书"、"下定(下聘)"、"请期"、"迓妇"(送凤冠霞帔)、"搬嫁妆"等
期刊
经济发展过程中的产业结构演进不仅具有有序性,而且具有均衡性,即各产业部门之间生产技术水平的相互适应与协调。随着经济发展,社会生产资源及生产能力或新创造的国民收入在
在蓝光高清时代,AV放大器厂商纷纷推出了最新的放大器来支持蓝光。雅马哈推出了RX—V765AV功放,打破了中低价位功放只有1个低频喇叭输出的惯例,毫不犹豫地支持了72声道,R口可以支
<正>党的十八大报告提出,实施科技创新驱动发展战略。党的十九大报告提出,创新驱动是引领发展的第一动力,是建设现代化经济体系的战略支撑,并从四大方面提出了实施创新驱动发
采用0.5%的PVA溶液对粒径为40目的橡胶集料进行改性,配制橡胶集料水泥砂浆。研究不同橡胶集料掺量的水泥砂浆的一些力学性能,像抗压强度、抗折强度、折压比、抗冲击性和干燥
党的十九届四中全会提出,建设人人有责、人人尽责、人人享有的社会治理共同体,创新和丰富了“打造共建共治共享的社会治理格局”,也为推进国家治理体系和治理能力现代化指明
[目的]研究慢性激动Sigma-1受体对抑郁大鼠自主神经功能及房颤的影响,为临床上治疗抑郁合并房颤提供新靶点。[方法]100只体重220-250g成年SD大鼠,随机分为4组:正常组(CTL组,n
科技的进步不得不让我们感叹,它给我们的生活带来许许多多精彩的乐趣。数码产品、网络、游戏、电影等都无时无刻不在丰富着我们的生活,作为目前视频享受的终极目标,1080P已经渐
东联作业区位于国家级石化区大亚湾石化工业园区,东联航道承担着整个石化工业园区原料进口和产品输出。随着中海壳牌二期项目和中海油惠州炼油二期项目的投产,惠州港东联作业区航道通航压力越来越大。为此,本文针对惠州港东联作业区通航能力提升方案开展研究,主要工作成果有:(1)为了提高码头装卸货效率,减少船舶等待航道的时间,提出了小型液货船舶实行双向通航和在现有航道东侧增设新航道两种途径以加大惠州港东联作业区通
TCL2009年推出高清蓝光电视系列之际,也推出一款高清播放器HB-10,它采用了红色与黑色渐变的设计元素,方方正正,拥有中国古典的味道。HB-10高清播放器拥有两个USB输入接口、一个HD