【摘 要】
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由于水合反应能将简便易得的炔基反应底物转换成昂贵的羰基衍生物,因此水合反应在有机合成领域占有非常重要的地位。近年来,很多有机金属催化剂成功应用于水合反应。然而,这
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由于水合反应能将简便易得的炔基反应底物转换成昂贵的羰基衍生物,因此水合反应在有机合成领域占有非常重要的地位。近年来,很多有机金属催化剂成功应用于水合反应。然而,这些包含贵金属的催化剂非常昂贵,而且很难分离回收。因此,本文制备了新颖的负载型金纳米颗粒催化剂,将其应用于水合反应。这种催化剂不仅具有很高的催化活性,而且可以回收复用,符合现代化学绿色,经济,可持续发展的要求。本文的主要研究结果如下:(1)通过沉积-包裹-再沉积的实验方法得到Au–SiO2@Fe3O4–RGO复合催化剂。通过X射线衍射、透射电镜、X射线光电子能谱、电感耦合高频等离子体分析表征手段,对复合催化剂的组成、形貌以及磁性等进行了考察。通过苯乙炔的水合反应来探究复合催化剂的催化性能。结果表明,Au–SiO2@Fe3O4–RGO具有优越的催化活性,并且可以磁性回收,连续复用7次后,依然保持很高的活性。(2)通过一个温和的合成方法制备了Au–TiO2–RGO复合材料。首先,锐钛矿TiO2平铺在二维RGO纳米片的两侧。随后,4.5nm左右的细小Au纳米颗粒均匀分散沉积在三明治结构的TiO2–RGO载体上。将制备的复合材料应用于苯乙炔的水合反应。为了提高反应速率,采用微波辐射法。在微波的协助下,原位生成了具有二齿螯合结构的SO42–/TiO2固体酸。得到的Au–SO42–/TiO2–RGO催化剂具有很高的催化活性和选择性。此外,该催化剂可以回收复用五次,依然保持很高的催化活性和选择性。
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