【摘 要】
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ZSM-5是沸石分子筛中常见的一种硅铝分子筛,具有高水热和热稳定性、较大的比表面积、优异的择形性和突出的酸性质。ZSM-5分子筛作为催化剂和吸附剂已广泛应用于石油化工、精细化工以及环境保护等领域。丙烯是重要的化工基础原料,由于石油资源的日趋匮乏,以ZSM-5分子筛为催化剂的甲醇制丙烯技术(MTP)是一种以煤、天然气或生物质为资源生产丙烯的新兴技术,有望替代传统的丙烯生产技术。在影响MTP技术的各种
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ZSM-5是沸石分子筛中常见的一种硅铝分子筛,具有高水热和热稳定性、较大的比表面积、优异的择形性和突出的酸性质。ZSM-5分子筛作为催化剂和吸附剂已广泛应用于石油化工、精细化工以及环境保护等领域。丙烯是重要的化工基础原料,由于石油资源的日趋匮乏,以ZSM-5分子筛为催化剂的甲醇制丙烯技术(MTP)是一种以煤、天然气或生物质为资源生产丙烯的新兴技术,有望替代传统的丙烯生产技术。在影响MTP技术的各种因素中,催化剂是关键,制备廉价、高性能的ZSM-5催化剂对发展MTP技术意义重大。本论文首先采用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)辅助的晶种法合成了纳米ZSM-5分子筛聚集体(N-ZSM-5),并研究了合成原料中CTAB、硅分子筛(S-1)晶种以及Na OH的量对ZSM-5分子筛结构和催化性能的影响。结果表明:与常规晶种法合成的ZSM-5相比,N-ZSM-5初始晶体尺寸明显减小,可以达到30 nm左右,MTP反应稳定性和丙烯选择性显著增加;CTAB/SiO2摩尔比在0.005~0.02范围内可以得到N-ZSM-5产品;增加S-1晶种的量,初始晶体的尺寸减小;Na OH/SiO2在0.03~0.19范围内产品为小晶粒聚集体,并随着Na OH量的增加,初始晶体尺寸明显减小,聚集体由六边形向椭球型形貌转变。其次,在CTAB存在条件下进一步研究了不同晶体尺寸的MFI分子筛粉末作晶种对合成ZSM-5分子筛的影响,并对比了无CTAB条件下合成的结果以及将大粒径的ZSM-5晶种经过合成所需要加入的碱预先进行处理后再合成的结果。结果表明:这些焙烧后不含任何模板剂的晶种并不能诱导合成出高结晶度的ZSM-5,而在CTAB的辅助下,则可以得到纯ZSM-5产品;用大晶粒的晶种合成时仅得到微米级的微孔ZSM-5;大粒径的晶种经过碱处理后用于合成,得到的产品为纳米ZSM-5分子筛聚集体,并具有较高的催化稳定性和丙烯选择性。最后,通过在合成S-1晶种悬浮液过程中添加CTAB,得到CTAB含量不同的S-1晶种悬浮液,并将该晶种直接应用于多级孔ZSM-5的合成。结果表明:CTAB的含量对合成的ZSM-5产品形貌和催化性能影响很大,晶种中CTAB/SiO2摩尔比为0.005~0.1时,可以得到疏松的纳米ZSM-5聚集体颗粒,并随着CTAB量的增加初始晶体尺寸减小;采用该方法合成,CTAB的用量显著降低;合成的多级孔ZSM-5分子筛在MTP反应中显示了优异的催化性能。
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