MOFs衍生的铈-铜氧化物的合成及催化CO氧化的性能研究

来源 :济南大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:caibh
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
金属-有机框架材料(MOFs)独特的物理和化学性质使其自诞生以来就备受关注。近年来,人们基于组装MOFs的有机配体的可分解性发展了MOFs衍生策略。本文从MOFs衍生金属氧化物出发,对MOFs衍生金属氧化物的结构调控、影响双金属MOFs衍生双金属氧化物性能的内在因素、MOFs衍生双金属氧化物中的活性组分分散问题做了一部分工作,以期能够丰富MOFs衍生策略的发展。1.部分热分解和选择性刻蚀Ce-MOF制备多孔/空心结构二氧化铈MOFs被广泛的用于热分解制备对应的多孔金属氧化物。然而,高温煅烧往往会导致所得的金属氧化物具有大的晶粒尺寸,同时会降低比表面积。与传统的完全热分解MOFs的方法不同,本论文中我们以Ce-MOF为前驱体,由于Ce-MOF在酸性条件下具有低的稳定性,在部分热分解Ce-MOF后再辅助以选择性刻蚀的方法可以得到多孔/空心结构二氧化铈。与完全热分解Ce-MOF制备的二氧化铈相比,所制备的多孔/空心二氧化铈在CO氧化催化反应中是良好的氧化铜物种的载体。Raman光谱、X射线光电子能谱(XPS)和氢气程序升温还原(H2-TPR)等测试表明,所制备的二氧化铈有利于增强二氧化铈与负载的氧化铜物种的相互作用。这项工作将有望开辟一种新的、简单的通过MOFs制备金属氧化物的方法,即部分热分解的方法。2.铈基MOF衍生的CeO2-CuO双金属氧化物及其对CO氧化的差异性催化采用一步法或后处理法从金属有机框架衍生得到双金属氧化物,目前已被广泛的研究。然而,对于如上所述的由不同的方法制备的同一种双金属氧化物催化性能的对比却鲜有报道。在本工作中,制备了两种Ce-MOF衍生的CeO2-CuO催化剂,并对其CO氧化的催化性能进行了对比。通过XRD、XPS、Brunaue-Emmett-Teller、H2-TPR、UV-Raman和原位漫反射傅立叶变换红外光谱等表征,我们发现一步法和后处理法得到的MOF衍生的CeO2-CuO催化剂中二氧化铈和氧化铜之间具有不同的相互作用,从而导致对CO氧化反应的差异性催化。3.利用NH2-Ce-BDC中-NH2的锚定作用得到CuO高分散于CeO2的催化剂尽管众多科研工作者们已经发展了多种方法来制备Ce/Cu双金属氧化物,但如何使活性物种CuO达到最大程度的分散仍然面临着重大挑战。本文中利用-NH2修饰的Ce-MOFs锚定Cu2+,后续经过煅烧能够得到CuO高度分散于CeO2的催化剂,并且在本体系中这种催化剂具有最优的CO氧化催化活性。通过XRD、XPS、Raman、H2-TPR等表征,发现-NH2的存在对CuO的高分散具有至关重要的作用。
其他文献
模块化聚酮合酶(polyketide synthase,PKS)是功能强大的生物合成工厂,催化合成一大类结构复杂、活性多样的聚酮类次级代谢产物。聚酮化合物的生物合成与脂肪酸类似,由短链羧
随着世界的发展,能源问题已经成为全球关注的焦点,节能减排的研究是各行各业都面临的一项重大课题。对于建筑行业来说,按建筑使用属性可分为:工业建筑、农业建筑、民用建筑、
林麝(Moschus berezovskii)隶属偶蹄目(Artiodactyla)、反刍亚目(Ruminantia)、麝属(Moschus,)、麝种(Moschus berezovskii.),是麝属中体型最小的动物,因成年雄性林麝分泌麝
土壤微生物是土壤与植物之间的纽带,被认为是比土壤有机质更可信的环境变化指示因子。研究土壤微生物对于了解土壤元素,科学地利用土壤,营造最适生态效益的林分以及改善生态
油桐(Vernicia fordii(Hemsl.)Airy Shaw)是重要的工业油料树种,原产于中国,种子含油率高。油桐种子取制的油脂称为桐油,主要成份是含有3个共轭双键的α-桐酸(18:3Δ9,11,13)
碳纤维增强复合材料(Carbon Fiber Reinforced Plastic,CFRP)常与钛合金、铝合金等金属材料进行连接,形成叠层结构,再通过钻孔后与其他结构件连接。由于CFRP的各向异性及脆硬性,其制孔缺陷一直是困扰这种叠层材高效加工的难题。对钻削过程进行实时监控,优化钻削工艺参数有利于获得高质量的钻孔质量。本论文以CFRP钻削过程为研究对象,建立基于光纤传感器的钻削温度与应变监测系统
光电化学制氢是利用太阳能的有效方式之一。在各种光电催化活性材料中,Ga P具有合适的能带位置和较小的带隙宽度等优点,是非常有前景的太阳光电催化制氢光电极材料。然而,实
调和映照作为共形映照的推广,近年来研究其Schwarz引理、Lipschitz性质、拟共形延拓、复特征的估计等均受到了国内外同行们的关注,得到了许多精确的结果。本文主要研究如下两个部分:(1)解析部分具有M-线性连接性质的调和映照的Lipschitz性质和co-Lipschitz性质;(2)Bloch调和映照函数类在伪双曲度量下的Lipschitz性质。第一部分,设f=h+g为单位圆盘D上的保向调
21世纪以来,肿瘤俨然已经成为威胁人类生命健康的主要问题之一。现在,癌症治疗手段主要有实体瘤切除,放疗及药物治疗等方法,而中国悠久的中药使用历史,为天然药物在抗癌方面
目前,我国建筑业安全水平低下与建设高质量工程目标要求背道而驰,建筑安全生产的形势面临挑战,同时也制约建筑行业的快速发展,因此改善国内建筑行业的安全生产情况迫在眉睫,