热解是低阶煤热化学转化的重要技术手段。常规煤热解焦油中重质组分含量高,易造成下游设备的阻塞、腐蚀等问题,制约热解技术的工业化应用;此外,焦油氧含量较高,成分复杂,加剧煤焦油加工利用的困难。针对这一问题,本文通过将煤与催化剂分层放置的形式对褐煤热解挥发物进行催化裂解,将重质组分转化为轻质芳烃,提升焦油品质;并利用热解-电子轰击/真空紫外单光子双电离与飞行时间质谱揭示挥发物的催化提质机理。针对挥发物催化裂解过程焦油收率低的问题,通过煤热解挥发物催化裂解与甲烷干重整相耦合,利用甲烷干重整产生的小分子自由基稳定焦油裂解碎片,避免挥发物的过度裂解,在提升焦油品质的同时,提高焦油产率,获得更多的高附加值化学品。论文的主要研究内容及结果如下:（1）采用水蒸气和酸洗处理的方法对HY分子筛进行改性,考察改性过程中水蒸气温度、酸类型和硝酸浓度对HY分子筛结构和性质的影响,并利用固定床反应器评价其对白音华褐煤热解挥发物的催化提质作用。结果表明,硝酸和盐酸酸洗得到的分子筛展现出较好的催化裂解性能,能够提高焦油品质,促进轻质芳烃的形成。HY-650-HNO3和HY-650-HC1为催化剂时,焦油的重均分子量由提质前的316 amu分别降至182 amu和179 amu;轻质组分含量由55.5 wt.%提高到81.5 wt.%和82.0 wt.%;萘类物质的产率分别提高7.6倍和6.7倍。随硝酸处理浓度的增加,分子筛中非骨架铝被脱除,SiO2/Al2O3摩尔比和比表面积提高、孔容增加,总酸量减少。HY分子筛经过650℃水蒸气处理和0.8mol/L硝酸改性后得到的HY-650-0.8HNO3对煤热解挥发物的催化提质效果最优。与未添加催化剂相比,HY-650-0.8HNO3使得轻质焦油含量和产率分别提高46.8%和11.0%;焦油中的苯、甲苯、二甲苯、萘和甲基萘的含量由5.1%提高到45.6%,其中萘和甲基萘的产率分别提高9.1倍和6.7倍;HY-650-0.8HNO3分子筛的脱羰和脱羧作用使得含氧多环芳烃的含量减少81.0%。（2）利用热解-电子轰击/真空紫外单光子双电离与飞行时间质谱,进一步研究改性HY分子筛对白音华褐煤热解挥发物催化提质过程中初级裂解产物组成、分布和逸出规律的影响,并提出相应的催化裂解机理。结果发现,水蒸气-硝酸处理得到的分子筛（HY-650-HNO3和HY-650’-HNO3）对煤热解挥发物的裂解效果较好,有利于轻质芳烃的形成和含氧化合物的转化。HY-650-HNO3和HY-650’-HNO3能够促进烯烃的聚合、脂肪羟基的脱水和含氧化合物脱羧、脱羰反应的发生,使得产物中苯类和萘类物质含量增加,降低酚类和大分子化合物含量,提高甲苯、二甲苯、萘和甲基萘的选择性。其中三甲基苯酚、萘酚和萘二酚在HY-650’-HNO3作用下发生脱水缩合反应进一步被裂解转化形成芳烃。（3）为获得更高产率的轻质焦油,以改性HY分子筛为载体,采用沉淀法制备Ni负载改性HY分子筛催化剂（Ni/MHY1、Ni/MHY2和Ni/MHY3）,考察其在CH4/CO2气氛下对白音华褐煤热解挥发物催化提质作用。结果表明,Ni/MHY3催化剂在轻质焦油产率的提高和含氧化合物的转化方面表现出优异的催化性能,这与其孔结构、酸性和Ni晶粒大小密切相关。在N2气氛下,焦油中的沥青含量由提质前的44.5 wt.%降至25.0 wt.%,含氧类物质含量则由20.2%降至9.0%,而轻质芳烃含量由14.6%提高到31.6%。CH4/CO2气氛下,Ni/MHY3催化剂能够促进煤热解挥发物的催化裂解与甲烷干重整相耦合,使得焦油产率和水产率均大于N2气氛下;其中轻质焦油产率较N2气氛下提高12%。Ni/MHY3催化剂经过四次反应-再生循环后,对煤热解挥发物的催化裂解仍表现出较好的活性和稳定性。（4）为提高催化剂的抗积炭性能,获得更高产率的轻质焦油,采用沉淀法以CeO2为助剂对Ni负载改性HY分子筛催化剂进行修饰,制备Ni-xCeO2/MHY催化剂,探究其对CH4/CO2气氛下煤热解挥发物的催化提质作用。研究发现,CeO2的修饰使得催化剂比表面积和孔容降低、酸量减少、金属与载体相互作用增强,金属颗粒尺寸减小。Ni-xCeO2/MHY催化剂在提高焦油品质的基础上,进一步提高轻质焦油产率,其中Ni-7CeO2/MHY使得轻质焦油产率相比Ni/MHY下提高15.6%。与未添加催化剂相比,Ni-7CeO2/MHY使得轻质焦油含量和产率分别提高30.6%和21.9%;萘类物质含量由7.6%提高到33.5%;含氧类物质则由21.8%降至8.0%。采用CD4替代CH4进行耦合提质实验发现,热解焦油的2H NMR谱图中有氘峰存在;对焦油中典型化合物进行GC-MS分析发现,提质后的化合物中检测到氘元素的存在,表明焦油轻质化是煤热解挥发物催化裂解与甲烷干重整的耦合过程。