【摘 要】
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目前,环境污染严重,化石类能源日益枯竭,寻找高效的、环境友好的替代能源已非常急迫。氢能具有能量密度高、可再生、无污染等特点。电化学水分解已成为最有前途的制氢策略之一。电化学水分解的电催化剂通常是铂、铱和钌等贵金属,但相对稀缺且价格高昂,限制了其应用。所以开发廉价且性能优异的的非贵金属基电催化剂是未来研究的重中之重。综上,本论文旨在通过形貌结构改变、原子掺杂、界面修饰等对非贵金属基材料进行高效调控,
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目前,环境污染严重,化石类能源日益枯竭,寻找高效的、环境友好的替代能源已非常急迫。氢能具有能量密度高、可再生、无污染等特点。电化学水分解已成为最有前途的制氢策略之一。电化学水分解的电催化剂通常是铂、铱和钌等贵金属,但相对稀缺且价格高昂,限制了其应用。所以开发廉价且性能优异的的非贵金属基电催化剂是未来研究的重中之重。综上,本论文旨在通过形貌结构改变、原子掺杂、界面修饰等对非贵金属基材料进行高效调控,制备优异的电催化剂。主要的研究内容如下:1、通过简单的两步法直接在泡沫镍上合成了具有纳米花结构的三元钴钒磷催化剂。通过V和P的结合,Co-VOx-P在碱性条件下对HER和OER都表现出优异的电催化性能。电化学测量表明,仅需要98 m V的超小电势来达到10 m A/cm~2的HER电流密度,并提供59 m V/dec-1的低Tafel斜率,仅需要230 m V的超小电势来达到100 m A/cm~2的OER电流密度,并提供64 m V/dec-1的非常低的Tafel斜率。通过密度泛函理论（DFT）进一步分析了掺入钒可以提高催化剂材料的电子电导率,并增强其催化性能的原因。2、制备了非晶态MoV催化剂,对其用量优化并研究其在碱性溶液中的活性和稳定性。电化学测试结果表明,非晶态MoV催化剂的HER性能优异。在电流密度为10m A/cm~2时,非晶态MoV催化剂的过电位为78 m V。经过1000次循环LSV的稳定性测试后,析氢性能基本没有改变,仍然小于大多数报道的非贵金属HER催化剂。其优异的性能主要是由于其特殊的非晶态在碱性环境具有较好的亲水性和较高的固有电催化活性。3、通过一步水热法合成了铁,锰,铜和镍掺杂的（Fe,Mn,Ni,Cu）-MoV的立体结构。将其应用于电催化析氢和析氧反应,其在1.0 M KOH电解液中,电流密度为100m A cm-2时,（Fe,Mn,Ni,Cu）-MoV的析氧过电位均在340 m V-400 m V之间,析氧性能超过了已知的绝大多数析氧催化剂,特别突出的是Ni-MoV析氧过电位仅为340 m V。同时其稳定性也在24 h内和连续1000圈CV扫描下并没有衰减。论文有图83幅,表2个,参考文献132篇
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