作为具有MFI拓扑结构的全硅分子筛材料，Silicalite-1由于其发达的三维交叉孔道体系、特殊的表面疏水性、丰富的硅羟基种类和优异的择形性能，而表现出在吸附、分离、催化领域的广阔应用前景。以纳米尺寸的Silicalite-1分子筛为基本单元，构建Silicalite-1为壳层的核壳或空心球材料，不仅可以充分利用分子筛材料本身优异的表面性质和分子筛分效应，实现择形催化，而且可通过构建规整球形壳层材料，形成丰富、规则的晶粒间孔，得到较混乱堆积的纳米材料更为稳定、有序的多级孔材料，提升催化性能。基于上述研究思路，本论文在Silicalite-1纳米分子筛的可控合成、C@Silicalite-1核壳结构材料的合成优化、Silicalite-1空心球结构催化剂的合成及其在Beckmann重排反应应用方面进行了较为系统的研究。论文的主要内容和结果包括:　　1.通过调变水热合成过程中的凝胶组成、晶化温度与晶化时间等参数合成了纳米Silicalite-1分子筛，实现了粒径范围40～100nm之间的可控合成。增加凝胶体系中水量导致晶粒平均粒径增大;较高的晶化温度使晶粒平均尺寸较大、结晶度较高，且随着晶化时间的延长，晶粒的平均粒径和结晶度持续增加，直至稳定;相同合成条件下，高压密闭晶化较常压回流晶化得到的晶粒平均尺寸略大。对纳米Silicalite-1晶化过程的研究发现，合成液中存在两种表现不同的晶体生长区域，但均观察到了纳米粒子的自组装以及聚集生长的过程，认为存在晶体的非典型生长机理。　　2.以碳微球为硬模板、Silicalite-1分子筛为壳层，制备了C@Silicalite-1核壳结构材料，考察了碳微球的表面处理过程、Silicalite-1晶种液的晶化条件以及核壳材料水热处理时间等参数对其形貌的系统影响。得出合成C@Silicalite-1核壳材料较适宜的条件为:碳微球模板在5mol·L-1硝酸溶液、80℃下水热处理4h，与水硅比为16凝胶体系于80℃下晶化20h的晶种液混合，在170℃下水热处理10h，可以得到结晶度高、结构完整的核壳结构材料。　　3.基于C@Silicalite-1核壳结构材料经高温焙烧制备了Silicalite-1空心球结构催化剂。该催化剂材料具有较高的结晶度、发达的孔道结构和微孔-介孔的多级孔体系;在环己酮肟的Beckmann重排反应中表现出优异的催化性能，使环己酮肟的转化率达到99％、目标产物己内酰胺的选择性达到94％，并保持极佳的催化稳定性;这得益于其独特的低密度空心结构体系、多级孔体系和表面更多的硅羟基活性位的作用。研究表明，Silicalite-1空心材料中具有的大量巢式硅羟基和末端硅羟基是Beckmann重排反应的主要活性位，且可通过简单焙烧再生实现羟基活性位的完全恢复。