改性纤维素小球的制备及其吸附性能研究

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为了应对化石资源的供应紧张和日益枯竭,世界各国政府高度重视可再生资源的开发利用。纤维素具有价格低廉,生物降解性好,生物相容性优良等性能,是自然界中资源丰富的天然高分子化合物,每年世界生产总值多达上万亿吨,其总量远比石油能源多得多。本论文以纤维素为主要原料,将其和廉价易得的海泡石、壳聚糖及磁性纳米粒子相结合,通过物理改性创制出具有良好吸附性能的复合纤维素小球。并通过环糊精接枝或四甲基哌啶氮氧化物(TEMPO)氧化体系对纤维素小球进行化学改性。依次考察改性纤维素小球对孔雀石绿、重金属离子、双酚A和有机染料的吸附能力,讨论影响小球吸附性能的多种因素,确定最佳的吸附条件。本论文具体研究工作如下:(1)利用自然界大量存在的海泡石和纤维素作为原料,制备出一种可以高效吸附孔雀石绿(MG)的物理改性纤维素小球。研究复合小球的形貌、结构、热稳定性及吸附性能,以评估其在去除有机染料中的潜在应用价值。研究结果表明,当海泡石/纤维素质量比为3:4,吸附时间为4h,吸附温度为25℃,溶液pH值为7.0,孔雀石绿浓度为400mg/L时,海泡石/纤维素复合小球对孔雀石绿的最大吸附量可达到382mg/g,吸附过程符合Langmuir等温模型及伪二级动力学模型。且复合小球较纯纤维素小球而言,其表面相对粗糙,孔洞增加,热稳定性提高。(2)利用柠檬酸(CA)将Fe304纳米粒子羧基化,制备出Fe304@CA纳米粒子,将其与纤维素、壳聚糖物理复合制备出一种用于吸附重金属离子的新型吸附剂。实验研究了吸附剂用量、pH值、时间及溶液浓度对重金属离子吸附的影响。结果表明:壳聚糖/纤维素磁性复合小球对Cu2+、Cd2+、Pb2+的最大吸附量分别为74.44 mg/g、40.38 mg/g、90.59 mg/g,且吸附过程符合Langmuir等温模型及伪一级动力学模型。(3)在碱性条件下将纤维素小球表面接枝β-环糊精,利用β-环糊精独特的疏水空腔,使双酚A与其形成主客体络合作用,达到高效吸附的效果。采用XRD、NMR、FE-SEM等分析表明纤维素与环糊精以共价键的形式结合,其热稳定性较纯纤维素而言略有降低,对双酚A的吸附过程符合Langmuir等温模型及伪二级动力学模型,且最大吸附量达到30.77mg/g,经四次吸附/解吸附实验后,吸附量仍能保持20.96 mg/g。(4)在中性TEMPO/NaClO/NaClO2体系下,通过简便的微波辅助氧化反应对纤维素小球进行化学改性。只需要6小时的氧化时间,羧基含量就可以达到1.28mmol/g。通过扫描电子显微镜,固态13C-NMR谱和X射线衍射来表征所获得的氧化纤维素小球。使用四种有机染料(罗丹明B,金胺O,孔雀石绿和亚甲基蓝)作为模拟污染物来评估微波辅助氧化后纤维素小球的吸附特性。研究其吸附性能和动力学,以及氧化纤维素小球的可回收性,以验证制备出了具有高吸附容量和良好可回收性的纤维素基吸附剂。
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