钴/过渡金属碳(氮)化物的制备及其电催化性能的研究

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近年来,人们对能源与日俱增的需求和使用传统化石能源带来的环境污染问题之间不容忽视的矛盾,迫使社会焦点转向了探索高效、可持续的能量转换和储存技术。电解水、燃料电池和各类金属空气电池因此受到了广泛关注,这涉及到依赖于电极催化性能的析氢反应(HER)和氧还原反应(ORR)两项核心技术。具有过电位低,反应动力学快等优势的铂基催化剂因成本高、储量少等缺点严重限制了其大规模应用。因此,设计和合成高效、低成本的非贵金属电催化剂去克服这一瓶颈具有相当重要的意义。基于上述讨论,本文旨在探索金属钴复合过渡金属碳/氮化物的合成及其电催化性能研究,主要研究内容如下:(1)使用溶液浸渍-高温煅烧两步简便的方法成功制备了具有独特的三维网络结构的磷掺杂Co3Mo3C/Co/CNFs复合物作为高效HER催化剂。通过掺杂磷来调节Mo和Co中心的电子结构,从而加快析氢反应动力学。此外,碳纳米纤维作为防团聚载体、Co3Mo3C和Co作为催化活性位点的协同作用可以有效地促进析氢反应进程。(2)采用恒温水浴加热以及高温煅烧的方法合成了“沙琪玛”状的氮掺杂碳包裹的钴/氮化钒(氮化钨)异质结构,即Co/MN@NC(M=V或W)。金属Co的引入不仅对催化剂颗粒具有限域生长作用,而且适宜含量能够可控的合成粒径小且均匀的颗粒,暴露出大量的催化活性位点,从而有效促进HER和ORR反应进程。同时,丰富的Co/MN异质界面间电子的强相互作用也可以提升HER和ORR电催化活性。
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