黄河河岸带沉积物对氨氮的释放/吸附特征及控释效果研究

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河岸带作为连接水陆两域的关键区域,对非点源污染控制和水域水质环境改善有重要意义。河岸带沉积物中吸纳足够的营养物质(也称为内部负荷)时,它们会释放到上覆水中造成“二次污染”的风险。为探究黄河(兰州段)河岸带沉积物对氨氮的环境容量和吸纳能力,本研究以天然黄河河岸带沉积物为研究对象,探究了其对氨氮释放和吸附特征,以及温度、p H、水力扰动、上覆水溶液浓度等环境因子对氨氮释放和吸附的影响作用。基于实验基础,利用动力学和热力学数学拟合模型对沉积物吸附/释放氨氮的规律和机理进行讨论分析。为了提升河岸带对氨氮污染的吸纳能力,本次研究通过对比分析沸石、混凝土土渣和活性炭三种材料对氨氮的吸附效果,选择了沸石作为原位覆盖技术的覆盖材料,建立了污染沉积物中污染物控制释放试验拟合模型,进行观测,发现沸石上层覆盖能有效阻止污染物质向上覆水释放和吸纳上覆水污染物质。研究成果如下:(1)由沉积物中氨氮释放过程及影响因素研究得出,氨氮释放平衡时间为180 min,平衡释放量为8.20 mg/kg。温度的升高有助于沉积物中氨氮的释放,沉积物中的氨氮的平衡释放量和温度呈正相关关系。沉积物氨氮释放量与p H值呈现抛物线型变化趋势,表现为酸碱性较强的水体环境,即p H为3和11时,氨氮释放量较大,平衡释放量分别为10.43 mg/kg、10.16 mg/kg;弱酸弱碱或中性环境中释放量较低,p H=9时平衡释放量最低,为8.89 mg/kg,p H为5和7时,释放量分别为9.51 mg/kg、9.49 mg/kg。0~200 r/min水力扰动条件下,水溶液中沉积物对氨氮的释放浓度和扰动频率呈正相关关系,扰动频率为200 r/min时的释放量是50 r/min时的3.03倍,50 r/min时释放浓度达到1.79 mg/L。(2)通过沉积物对氨氮的吸附行为及影响因素分析,120min为沉积物吸附氨氮的吸附平衡时间,到达平衡时间时沉积物对氨氮的吸附量约为1200.19mg/kg,其吸附率为60.0%。准二级动力学模型和Elovich模型拟合后的R~2大于0.85,说明沉积物吸附氨氮的过程是非均相扩散过程,由多种吸附机理控制。对等温吸附结果进行热力学吸附模型拟合,其中Freundlich模型和Langmuir模型对实验数据的拟合结果R~2均达到0.90以上,Langmuir模型拟合结果更好,不同温度情况的R~2均大于0.95,说明该吸附过程是单分子层吸附。ΔHθ>0,ΔGθ<0,ΔSθ>0表明该反应属于吸热过程,是熵增过程,吸附过程,不需要外界能量推动可以自发进行,另外沉积物对氨氮的吸附属于化学吸附,发生在沉积物表面。15℃、20℃和25℃时的达到吸附平衡时吸附率分别为50.5%、56.0%和56.9%,温度与氨氮吸附量呈正相关关系。p H环境会影响氨氮吸附的效率,吸附量由大到小为p H=5>p H=7>p H=3>p H=9>p H=11。不同水力扰动条件,随着扰动频率的增加,沉积物对氨氮的吸附量相应增大,在扰动条件为0、50、100、150、200r/min时吸附率依次分别为25.5%、43.0%、50.6%、56.2%和74.3%,扰动频率和氨氮的吸附效果呈正相关关系。环境氨氮溶液浓度会影响沉积物对氨氮的吸附量,当溶液浓度为5、10、15、20、40、60mg/L时的吸附率分别为50.2%、73.5%、62.1%、56.9%、58.9%和52.9%,溶液浓度和氨氮吸附量呈正相关关系。(3)实验选用沸石、混凝土土渣和活性炭三种原位覆盖材料对其吸附氨氮的能力和吸附特征进行研究,发现三种材料对氨氮都是吸热反应,非均相多分子层吸附,沸石吸附氨氮属于化学吸附,混凝土土渣吸附氨氮是物理吸附,活性炭吸附氨氮是物理吸附过程,三种吸附过程都可以自发进行,是熵增过程。为了提升河岸带沉积物对氨氮的吸纳能力,向沉积物中添加覆盖材料,在添加沸石等添加剂后,对氨氮的去除率得到很大的提升,其中添加混凝土、沸石和活性炭分别对氨氮的去除率提高了9.41%、15.04%和23.72%,提升效果明显。释放控制实验中发现活性炭在控制氨氮释放方面的作用显著,与对照组相比对氨氮释放效果提升了约38.67%。(4)通过效果对比选取了沸石作为原位覆盖技术应用的覆盖材料,建立实验装置模拟实验,原氨氮浓度为5.00 mg/L的溶液经过7 d观测发现原位沸石覆盖后的模型水质为2.26 mg/L,去除率为54.8%,对照组的水质氨氮浓度为3.32mg/L,去除率为33.6%,表明沸石原位覆盖有效吸附来自上覆水中的氨氮污染物质;在氨氮控释实验中,经过7 d的观测,各装置水质氨氮浓度逐渐降低,沉积物对照组由0.93 mg/L降至0.17 mg/L,沸石原位覆盖组由0.67 mg/L降至0.13mg/L,表明沸石原位覆盖可以有效控制了沉积物中氨氮的释放,防止了沉积物中的氨氮释放引发的内源污染。
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