氮氧化物（NO_x）主要由NO（>90%）和NO₂组成,会引起光化学烟雾、大气酸沉降等多种恶劣的环境问题,严重危害人类的健康和生态环境。NO_x控制技术已成为近年来世界各国研究的一个重点课题。HC-SCR烟气脱硝技术近年来学术界研究的重点课题,金属氧化物催化剂具有价格低廉、水热稳定性好、在中高温区间具有较高的HC-SCR活性和选择性等诸多优点,因而是HC-SCR烟气脱硝技术近来研究的热点。课题组前期对低碳烃在铁及负载型铁基催化剂上还原NO的特性进行了一系列的研究,并取得了一定的成果。其中,实验室研发的整体式铁基催化剂（Fe/Al₂O₃/cordierite,可缩写为Fe/Al₂O₃/CM）表现出良好的脱硝性能,在600℃时可实现约97%的NO转化率,但SO₂和水蒸气会对催化剂活性产生抑制作用,且催化剂在有氧条件下反应温度低于400℃时的脱硝效率较低。为了进一步改善Fe/Al₂O₃/CM催化剂的选择催化活性,提高其抗SO₂和H₂O的性能,本研究采用Co对Fe/Al₂O₃/CM催化剂进行修饰,制成Co/Fe/Al₂O₃/CM催化剂;为进一步提高Fe/Al₂O₃/CM催化剂在富氧条件下的催化活性,本研究采用Sn对Fe/Al₂O₃/CM催化剂进行修饰,制成Sn/Fe/Al₂O₃/CM催化剂;以C₃H₆为还原剂,在流动反应器中实验研究了催化剂的脱硝效率,并通过XRD、SEM、H₂-TPR等手段对催化剂表征,以进一步研究其反应机理。本研究主要取得了以下几点研究成果:1.采用溶胶凝胶法和浸渍法制备了负载于蜂窝陶瓷上的Co/Fe/Al₂O₃/CM（可简写为Co/Fe/Al₂O₃/CM）系列催化剂。对催化剂催化C₃H₆选择性还原NO的性能进行了系列测试。测试结果表明,反应温度为550℃时1.5Co/6.2Fe/Al₂O₃/CM催化丙烯还原NO的效率可达到97%,表现出最佳的脱硝性能,且在整个反应温度区间内（200-700℃）其脱硝效率明显高于Fe/Al₂O₃/CM。表征结果发现,经过适量的Co修饰后的1.5Co/Fe/Al₂O₃/CM表面变得更疏松,且形成了以钴铁和钴铝双金属氧化物为主要成分的球状晶粒。Co的引入可使催化剂表面的Lewis酸明显增加,且生成了Br?nsted酸。此外,Co可增大催化剂的比表面积。2.在模拟烟气的条件下,对Co/Fe/Al₂O₃/CM催化剂进行抗H₂O和SO₂性能测试。结果显示,Co的引入可显著增强Fe/Al₂O₃/CM催化剂抗SO₂和H₂O的能力。在模拟烟气中同时引入0.02%SO₂和3%H₂O后,1.5Co/Fe/Al₂O₃/CM的脱硝性能受影响甚微,当反应温度大于500℃时1.5Co/Fe/Al₂O₃/CM催化C₃H₆还原NO的效率均可达到90%以上;相比之下,未经Co修饰的Fe/Al₂O₃/CM脱硝性能受到了严重的抑制,在整个反应温度区间（200-700℃）内,其催化C₃H₆还原NO的效率最高不足50%。Co/Fe/Al₂O₃/CM催化剂表面丰富的酸性位以及分布均匀的钴铁和钴铝双金属氧化物为主要成分的球状晶粒可能是其具有良好的抗H₂O和SO₂性能的重要原因。3.通过改变催化剂制备过程中焙烧温度,制备了Co/Fe/Al₂O₃/CM-T（T=400、500、600、800）系列催化剂,并对催化剂的脱硝性能进行测试。测试结果显示,焙烧温度一定程度上影响催化剂催化C₃H₆还原NO的性能。其中,焙烧温度为500、600℃的Co/Fe/Al₂O₃/CM-样品展现出较好的脱硝性能。表征结果表明,焙烧温度过低,催化剂表面活性物质不易形成更多的颗粒状晶粒结构,且催化剂表面难以形成微孔结构,然而,当焙烧温度过高时,活性物质会大量团聚在一起,形成较大的不规则块状晶体,同时还会导致微孔坍塌堵塞,不利于活性物质同反应气体的充分接触。4.采用溶胶凝胶法和浸渍法制备了负载于蜂窝陶瓷上的Sn/Fe/Al₂O₃/CM系列催化剂。对催化剂催化C₃H₆选择性还原NO的性能进行了系列测试。测试结果表明,Sn引入Fe/Al₂O₃/CM催化剂可明显提高催化剂在富氧条件下的脱硝性能。模拟烟气氛围中氧气浓度的增加,一定程度上提高了7.2Sn/Fe/Al₂O₃/CM的脱硝性能。当模拟烟气中氧气的浓度增大到4.5%时,催化剂在500℃时最高可实现约55%的脱硝效率。烟气中H₂O对催化剂的催化活性产生一定的促进作用,而SO₂会对其催化剂的催化活性产生轻微的抑制作用。表征结果表明,Sn的引入会使催化剂表面形成粒径极小的纳米小颗粒,颗粒状活性物质的主要成分为为锡铁合金和SnO₂。铁与锡之间存在协同效应,有效地促进了催化剂的氧化还原性能。