g-C3N4复合物的制备及其光解水性能研究

来源 :安徽工程大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:a2009090720
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随着工业化进程的加速,能源问题越发突出。太阳能光催化分解水制氢,为新能源的实现开辟了新的途径。光催化制氢,通过光催化剂吸收太阳能产生电子和空穴,其与水反应便可生成氢气和氧气。毋庸置疑,这一过程的关键是光催化材料。目前,能够达到预期能效的全解水光催化制氢催化剂主要集中在贵金属催化材料。显然,贵金属催化剂不具有成本优势。最近研究显示,成本较低的g-C3N4,其光吸收处于可见光区,为一很有潜力的光解水催化材料。然而,未予修饰的g-C3N4容易发生电子-空穴复合,效率并不显著。为此,本文在g-C3N4材料基础上,开展了 g-C3N4复合催化剂的制备及其光催化全解水性能研究。C与g-C3N4结合方式对其微观结构和催化性能影响的研究。通过浸渍、水热浸渍、掺杂法制备了三种不同的C/g-C3N4,重点考察了C与g-C3N4结合方式对所制催化剂表面的石墨碳/杂化碳(Cg/Cs)、结合氮/杂化氮(Nt/Ns)及能带结构的影响。研究表明:C的引入可有效提高g-C3N4可见光吸收;相对于水热浸渍和掺杂法,普通浸渍可获得更高比例的Cg/Cs和Nt/Ns,且呈现了更低的导带能(-0.69 eV)。光解水催化性能研究显示:高比例的Cg/Cs、Nt/Ns和低的导带能有利于提高光解水的析氢速率;浸渍法制备的C/g-C3N4显示了最佳效果,产氢速率可达10.7 μmo.h-1。还原方法对Pt/g-C3N4的微观结构及其光解水性能影响的研究。为了研究还原速率对Pt纳米粒子结构及其与g-C3N4结合情况,系统考察了醇(甲醇、乙醇、乙二醇)还原、水合肼还原和光还原对Pt/g-C3N4微观结构和催化性能的影响。研究表明:相对于甲醇和乙醇,乙二醇还原可获得相对大的Pt粒子(5.0 nm),微量的水合肼还原则可获得约7.0 nm Pt,而光还原获得的Pt纳米约为2.0 nm;Pt的引入促进了g-C3N4在可见光吸收区的响应,其禁带宽度可在2.60-2.95eV范围内变化。光解水催化性能研究显示:三种醇还原制备中,乙二醇制得的催化剂效果最佳,产氢速率可达136.5 μmol.h-1;而水合肼还原制备的Pt/g-C3N4产氢速率可达62.9μmol.h-1;光还原制备的Pt/g-C3N4产氢速率可达19.7 μmol.h-1。还原方法对Au/g-C3N4的微观结构及其光解水性能影响的研究。为了研究还原速率对Au纳米粒子结构及其与g-C3N4结合情况,系统考察了三种醇还原、水合肼还原对Au/g-C3N4微观结构和催化性能的影响。研究表明:醇还原可获得的Au粒子尺寸在6.2-7.5 nm,水合肼还原则可获得约9.7-13.9 nm的Au;Au的引入同样促进了 g-C3N4在可见光吸收区的响应,其禁带宽度可在2.14-2.88 eV范围内变化。光解水性能研究表明:三种醇还原中,乙二醇制备的Au/g-C3N4的效果最佳,产氢速率可达31.1 μmo.h-1;水合肼还原制备的Au/g-C3N4的最大产氢速率可达22.3 μmol.h-1。
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