论文部分内容阅读
电化学生物传感器是化学传感器的一个重要分支。石墨烯作为一种新型碳材料,具有许多优异而独特的性质,在电化学生物传感器中的应用受到人们的广泛关注。本论文制备了石墨烯及功能化石墨烯的纳米复合物,并探索了其在电化学生物传感器制备中的应用。主要研究了石墨烯及其纳米复合物作为电极材料在电化学无酶葡萄糖传感器、DNA生物传感器和适配子生物传感器制备中的应用,实现了对葡萄糖、DNA片段和蛋白酶的灵敏测定。本论文主要包括以下三方面的工作:1、利用简单的电沉积技术制备了CuO纳米方晶-石墨烯纳米复合物修饰玻碳电极,构建了安培型葡萄糖无酶传感器。对电沉积时间、pH值和应用电位等实验条件进行了优化。在最优的实验条件下,制备的无酶传感器对葡萄糖检测的灵敏度高达1360μA·mM–1·cm–2,检测限低至0.7μM,对葡萄糖响应的线性范围为0.02mM~4.0mM,线性相关系数为R2=0.997。该葡萄糖电化学传感器具有长期稳定性、良好的重现性和抗干扰能力。此外,将传感器应用于血清样品中葡萄糖含量的测定,获得了满意的结果。2、利用非共价键功能化方法制备了硫瑾-石墨烯纳米复合物,用于固定氨基取代的ssDNA探针于金电极表面,构建了DNA电化学生物传感器。通过检测杂交指示剂道诺霉素在+0.31V处的氧化峰电流的大小,实现了对靶标ssDNA的灵敏检测。对影响传感器的各种因素进行了考察,优化了包括杂交温度、杂交时间、指示剂嵌插时间和K+浓度等实验条件。在最优的条件下,对靶标ssDNA测定的线性范围是1.0×1012M~1.0×107M,线性相关系数为R2=0.9976,最低检测限为1.26×1013M (S/N=3)。此外,制备的DNA传感器对含有一个或两个错配碱基的ssDNA链有识别作用。3、基于纳米金/硫瑾-石墨烯修饰玻碳电极,制备了一种灵敏检测凝血酶的适配子电化学生物传感器。利用凝血酶与适配子传感器反应前后,由于蛋白质的阻碍作用引起的硫瑾的氧化电流信号的降低实现了对凝血酶的测定。利用循环伏安法和交流阻抗法对适配子传感器的性质进行了表征。考察了反应温度、反应时间和pH值等实验条件的影响。在最优的条件下,传感器对凝血酶的检测范围为0.5nM~40nM,线性相关系数为R=0.9953,检测限为0.093nM。考察了适配子传感器对其他酶的抗干扰能力,以及在血液中测定的可行性。除此之外,该适配子传感器还表现出良好的重现性、稳定性等优点。