定向凝固双晶竞争生长的过程及机制

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如何精确控制定向凝固过程中的晶粒竞争生长是先进单晶(定向)材料制备的共性和关键问题。但当前以Walton-Chalmers模型为代表的传统晶粒竞争生长理论不仅无法为完满解决这一问题提供足够的理论支撑,而且受到了众多实验结果的挑战。本文结合相场法及透明合金原位实验,通过对定向凝固双晶竞争生长过程中组织演化及溶质输运的数值模拟和实时观测,系统研究了不同生长方式、生长维度及晶体取向下的枝晶生长、晶界演化及晶粒淘汰现象,阐明了不同条件下定向凝固晶粒竞争生长的规律及机制,修正了二维双晶晶界取向选择模型。具体研究内容和主要结论如下:(1)针对可描述不同取向多晶竞争生长的定量相场模型,开发了结合图形处理单元(GPU)CUDA算法与中央处理器(CPU)MPI算法的求解代码,实现了基于多GPU并行的大尺度模拟,相对于传统CPU计算,计算效率得到大幅提高。制备了具有特定发散取向关系的透明合金双晶试样,考察了双晶试样定向凝固过程中侧向分枝产生行为及晶界演化规律,并通过实验结果与相场模拟结果的对比分析,检验了相场模拟的可靠性。(2)研究了定向凝固枝晶分枝演化行为及调控规律。发现晶界处枝晶主干的侧向分枝以波包形式不断产生,在波包内部,周期性生成的侧向分枝具有强相关性,而在波包转变处,侧向分枝生成的相位发生突变。发现侧向分枝的生成存在一固有频率范围,当施加该频率范围内的周期性扰动时,可形成完全规则的侧向分枝,而施加该频率范围外的周期扰动则对侧向分枝的生长基本无影响。(3)揭示了发散双晶晶界处新生一次枝晶臂具有随机性的起源。一方面,发散生长过程中,晶界处相对发达的侧向分枝倾向于出现在波包转变附近,但波包长度并不固定,且由于受到其它侧向分枝的阻挡,并非所有波包转变附近的侧向分枝都足够发达进而产生三次枝晶臂,因此三次枝晶臂的生成具有随机性;另一方面,发达侧向分枝上生长出的三次臂还可能受到周围侧向分枝的阻挡,而无法进一步发展成为新的一次臂,这种三次枝晶臂被阻挡的随机性也为一次枝晶臂的生成带来不确定性。(4)分析了二维及三维条件下的汇聚双晶竞争生长行为,发现其晶粒淘汰过程是以一次枝晶臂间相互阻挡的方式来完成。对二维汇聚双晶竞争生长,当择优枝晶生长方向与热流方向一致或两晶粒倾斜方向相反时,若双晶取向差较小,既发生择优枝晶阻挡非择优枝晶的正常淘汰,也发生非择优枝晶阻挡择优枝晶的反常淘汰,而当双晶取向差较大时,则不会发生反常淘汰;当两晶粒倾斜方向相同时,反常淘汰现象难以出现。三维空间中,当汇聚生长双晶的一次枝晶臂在同一平面中相对生长时,择优枝晶二次臂绕枝晶主干旋转增强了择优枝晶在竞争生长中胜出的能力,使其更难被非择优枝晶淘汰;但当汇聚双晶的一次枝晶臂位于不同平面交错生长时,择优枝晶二次臂旋转使其更易于被淘汰。(5)考察了二维及三维条件下的发散双晶竞争生长,发现其晶粒淘汰过程是以新生一次枝晶臂的方式来完成。对二维发散双晶,双晶的一次枝晶臂相对生长,晶界处的二次臂直接竞争;择优枝晶生长方向与热流方向一致或者双晶倾斜方向相反时,平均晶界角度随着双晶夹角呈现先增大后减小的非单调变化规律;当双晶倾斜方向相同时,晶界沿择优枝晶的生长方向。对三维发散双晶,双晶的一次枝晶臂一般交错生长,晶界处的二次臂不直接竞争,更易于产生新生一次臂;择优枝晶生长方向与热流方向一致时,非择优晶粒的淘汰速率随双晶夹角单调变快,而不是二维发散生长中的非单调变化。(6)探究了三维薄试样及体试样中的异面双晶竞争生长过程,发现其晶粒淘汰过程也是以新生一次枝晶臂的方式来完成。薄试样异面双晶竞争生长时,非择优枝晶二次臂生长受到试样盒壁面的阻挡,因此非择优枝晶难以产生新生一次臂;尽管薄试样中双晶组织形貌与二维发散生长类似,但晶界处新生一次臂行为存在巨大差异,晶界取向选择也与二维发散双晶情况迥然不同。体试样中异面双晶竞争生长时,择优晶粒的新生一次臂沿两个方向发展,晶界呈现螺旋状;非择优晶粒的淘汰速率随非择优晶粒倾斜角呈现先增后降的非单调变化。由于择优晶粒的新生一次臂沿两个方向发展,其晶粒淘汰速率相对于二维发散双晶竞争生长更快。(7)结合二维发散双晶竞争生长的实验和模拟结果,发现不同合金体系和参数条件下,择优枝晶占据发散双晶晶界空间的比例与双晶二次臂实际生长方向绝对值之差满足相同规律。其物理本质在于,发散双晶竞争生长的实质是晶界处两枝晶侧向分枝间的竞争,竞争淘汰结果由晶界处侧向分枝的实际生长方向决定。基于这种相同规律,修正并建立了与更多实验及模拟结果吻合的二维发散晶界取向选择模型。
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