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丁腈橡胶(NBR)是典型的耐油橡胶,被广泛用作油封材料。随着丁腈橡胶应用环境的多样化和复杂化,制备高性能丁腈橡胶产品变得越来越迫切和必要。为提高丁睛橡胶的性能,常采用炭黑及二氧化硅等进行填充补强,该方法成本较低,操作简单,但增强效率有限,且大量添加会造成丁腈橡胶弹性的损失。石墨烯作为一种新型的碳材料,自被发现以来,就因其优异的性质备受关注。近年来,利用石墨烯及其改性产品制备高性能、功能化石墨烯复合橡胶已有较多报道。但石墨烯片层之间强烈的相互作用力,使其极易团聚,加之橡胶的高粘度,进一步增大了其在橡胶基体中均匀分散的难度,致使石墨烯的高增强等性质难以得到实质体现。通过物理或化学方法对石墨烯及氧化石墨烯进行了修饰,通过溶液共混与机械共混相结合的方式制备了功能化丁腈橡胶/石墨烯复合材料。采用红外光谱、X射线衍射(XRD)以及扫描电子显微镜(SEM)分别对石墨烯/四氧化三铁(Fe304)、氧化石墨烯(GO)/二氧化硅(Si02)以及GO-对苯二胺(PPD)进行了结构表征,结果显示几种(氧化)石墨烯改性产物均被成功合成。通过拉曼光谱测试,表明几种改性产物具有较好的结构规整性。热失重分析显示所制备的GO/Si02以及GO-PPD复合物具有较好的热稳定性,而石墨烯/Fe304的热稳定性不如石墨烯。采用万能拉伸试验机对(氧化)石墨烯复合橡胶的拉伸性能进行测试,结果表明随着石墨烯/Fe304与GO/SiO2含量的增加,复合橡胶的拉伸强度及断裂伸长率均增大;随着GO-PPD含量的增加,复合橡胶的拉伸强度先增大后减小,断裂伸长率变化很小。其中,石墨烯/Fe304、GO/SiO2与GO-PPD含量分别为4phr、3phr与2phr时,单位质量对复合橡胶的增强效率最高。具体为:(1)加入4phr的石墨烯/Fe304(含0.2phr的石墨烯)使NBR的拉伸强度提高约90%,断裂伸长率提高了 24%,这相当于3phr未改性的石墨烯对NBR的增强效果;(2)加入3 phr的GO/SiO2(含2.67 phr的GO)使NBR的拉伸强度分别提高约61%,这远比2phr的GO与lphr的SiO2对NBR增强效率之和(28%)高;(3)加入2phr的GO-PPD(含1 phr的GO)可以使NBR(20phr炭黑补强)的拉伸强度高了约11%,而经过90℃,96h的热氧老化实验后,拉伸强度仅损失6%,比未加GO-PPD的复合橡胶拉伸强度少损失10%;(4)SEM照片显示了石墨烯/Fe304与GO/SiO2在NBR基体中分散均匀,与其相容性良好,说明通过与球形无机粒子(Fe304、Si02)复合的方式有助于石墨烯及氧化石墨烯在丁腈橡胶中的分散,而GO-PPD在NBR中分散均匀性相对较差。采用了动态热机械分析仪对复合橡胶的动态力学性能进行了测试,结果表明:(1)加入石墨烯/Fe304与GO/SiO2后,NBR的玻璃化转变温度(Tg)逐渐增大,这表明石墨烯/Fe304和GO/SiO2均与NBR基体之间存在较强的相互作用。其中NBR/石墨烯/Fe304的Tg随石墨烯/Fe304的含量增大而升高,而NBR/GO/SiO2的Tg随石墨烯/Fe304的含量增大先升高后降低;(2)而加入GO-PPD后,NBR的玻璃化转变温度(Tg)出现了一定程度的降低。