优化载体粒径单钯催化剂性能及组分间相互作用研究

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单Pd催化剂以其低廉的价格和高效的催化活性赢得了越来越多的关注,从制备工艺、催化剂组分间的相互作用出发的催化剂性能是目前的研究潮流。本论文以优化催化剂工艺作为研究目标,主要对优化载体粒径Pd/CeO2-ZrO2/Al2O3催化剂的性能进行考察,并且对Pd与CeO2-ZrO2载体之间发生的金属-载体强相互作用在不同载体粒径催化剂性能上的影响进行研究,为工业生产提供技术支持和基础数据。优化载体粒径催化剂性能对比实验结果显示,优化粒径的Pd/CeO2-ZrO2与Pd/Al2O3样品的性能均不同程度优于商用普通粒径样品。采用300℃、500℃的还原温度,还原后新鲜样品的三效催化转化性能出现下降趋势,并且还原处理温度越高,下降幅度越大。储放氧性能(OSC)实验结果显示,不同样品在低温测试条件下的储放氧性能差异较大,测试温度升高后,差异逐渐减小,TOSC实验结果差异很小,这是因为氧化处理能降低金属-载体的强相互作用。采用700℃的再氧化处理温度,样品的各方面性能出现一定程度的恢复。实验结果证明,载体CeO2-ZrO2粒径越小,金属与载体间越容易发生强相互作用,样品催化性能越容易受到影响。水热老化后样品的结构性能趋于稳定,不容易发生强相互作用,本实验中金属包覆可能对样品的性能变化起主要作用。采用BET实验对样品在氧化还原过程中的比表面积变化进行表征,实验结果说明本实验中催化剂性能的变化不是烧结所致。采用CO-TPD对各样品的CO吸附性能变化进行研究,结果说明还原过程产生的金属-载体强相互作用导致样品吸附性能的下降。
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