二硫化锡基材料的制备及其光催化性能研究

来源 :海南师范大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:shijianwu2003
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Ⅲ半导体光催化技术由于具有能耗小、成本低、无二次污染并能有效利用太阳能等优势,被认为是一种有发展前途的绿色技术,可被用来解决当前人类面临的环境问题和能源问题。研发可有效利用太阳光,高光催化反应活性的光催化剂是实现其规模化应用的关键。近年来,通过控制光催化剂的形貌尺寸、掺杂金属元素、复合石墨烯材料、负载贵金属等方法来提高材料的光催化活性,引起了研究者的广泛关注,并成为当今半导体光催化领域的研究热点。SnS2由于其无毒、廉价、来源丰富,并且能够很好的响应可见光,成为一种潜在的高效光催化剂。本文采用水热法分别成功地制备了SnS2量子点、纳米片和纳米花及Ce掺杂的SnS2纳米花,系统地研究了材料的微结构、形貌、能带结构、光学性能、电化学性能等对光催化活性的影响。本文已完成的主要内容如下:(1)铈掺杂二硫化锡光催化还原Cr(Ⅵ)的研究。以柠檬酸、五水合四氯化锡、硫脲、六水合硝酸铈为原料通过一步水热法制备了不同比例铈掺杂的玫瑰花状二硫化锡,X射线衍射、扫描电镜、X射线能谱仪测试证明了铈掺杂的存在,同时发现了样品的玫瑰花状结构及其螺旋生长机制。通过漫反射光谱、电化学测试,详细阐述了铈掺杂对二硫化锡光吸收、带隙、导带电势、光生载流子分离效率的影响。并以一定浓度的重铬酸钾溶液为模型污染物,首次评价了样品的光催化还原Cr(Ⅵ)性能。结果表明铈掺杂二硫化锡的光还原能力与掺杂铈的浓度密切相关,并且最佳的铈掺杂比例是5%(n/n)。最后通过光电子能谱分析,证明Cr(Ⅵ)被还原为了Cr(Ⅲ),同时二硫化锡对Cr(Ⅲ)有吸附性能。(2)GS/SnS2复合材料光催化降解甲基橙的研究。制备了不同比例的GS与SnS2的复合物,成功的得到了颗粒尺寸3-5 nm,分散均匀的SnS2量子点,表征并分析了样品的XRD、拉曼光谱、DRS、TEM、PL谱、电化学等性能。光催化测试表明GS对二硫化锡光催化降解甲基橙有促进作用,且1%GS/二硫化锡复合物具有最好的光降解甲基橙的性能。主要原因是由于GS具有良好的导电性,提高了光生载流子的分离效率,进而提升了光催化氧化反应的效率。(3)不同形貌二硫化锡材料光催化还原CO2的研究。采用一步水热法,分别制备了药片状、花状SnS2光催化材料,首次评价了药片状SnS2、花状SnS2光催化还原CO2的性能。并对比分析了样品的BET、XRD、SEM、DRS等性能。Mott-Schottky方法计算可知,药片状SnS2与花状SnS2光生电子电势均满足还原CO2为CO或CH4的电势要求。光催化还原CO2性能研究发现花状SnS2光催化还原合成CH4和CO的效率均高于片状SnS2,反应4 h后,花状SnS2光催化还原合成CH4的效率逐渐提高,结果表明,SnS2光催化还原CO2的效率和产物选择性与材料表面性质密切相关,比表面积越大,活性位点数量越多,越有利于提高反应效率,越有利于多电子聚集,更利于发生多电子还原反应。
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