【摘 要】
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本论文主要研究了过渡金属铑或铱催化芳基磺酰胺的邻位C-H活化功能化研究,合成了一系列官能化的磺酰胺类衍生物,这些结构单元广泛存在于药物、农药和生物活性物质中并占有重要地位。论文主要由两个部分组成:(一)铑催化苯磺酰胺的邻位C-H活化炔基化反应研究我们以N-乙酰苯磺酰胺和三甲基硅基溴乙炔为反应底物,以[Cp*RhCl_2]_2为催化剂,碳酸银为盐,醋酸锂为碱,在1,2-二氯甲烷溶剂中100°C反应1
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本论文主要研究了过渡金属铑或铱催化芳基磺酰胺的邻位C-H活化功能化研究,合成了一系列官能化的磺酰胺类衍生物,这些结构单元广泛存在于药物、农药和生物活性物质中并占有重要地位。论文主要由两个部分组成:（一）铑催化苯磺酰胺的邻位C-H活化炔基化反应研究我们以N-乙酰苯磺酰胺和三甲基硅基溴乙炔为反应底物,以[Cp*RhCl2]2为催化剂,碳酸银为盐,醋酸锂为碱,在1,2-二氯甲烷溶剂中100°C反应12 h获得较高收率的邻炔基苯磺酰胺类化合物。同时,当炔基保护基是TES或TMS时,可一锅法实现碳氢键炔基化和关环串联反应得到一系列苯并六元环磺内酰胺衍生物。机理研究表明C-H键的活化是反应的决定步骤,并提出了相应的反应机理。（二）铱催化苯磺酰胺的邻位C-H活化氨基化反应研究我们以N-乙酰苯磺酰胺为反应底物,对甲苯磺酰叠氮（TsN3）为氨基化试剂,在[IrCp*Cl2]2催化下,碳酸银、醋酸添加剂的共同作用下,在1,2-二氯甲烷溶剂中80°C反应12 h,成功实现了C-H活化氨基化反应合成了一系列邻氨基苯磺酰胺类化合物,此催化体系对不同取代基的芳基磺酰胺、磺酰叠氮化物都具有很好的适应性,能达到较高的收率。该催化体系不需添加额外氧化剂且氮气是反应的唯一副产物。此外,在机理研究上我们也做了相关的探索,并提出了其反应机理。
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