【摘 要】
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富氧燃烧烟气压缩过程S/N/Hg一体化脱除技术可以实现SO2、NOx和Hg的协同脱除,是一种极具竞争潜力的烟气净化技术。目前我国该技术尚在工艺验证阶段,对其中Hg迁移转化机制和脱汞产物缺乏深入了解。已有研究表明,Hg/NO2反应是该技术中Hg脱除的主要原因。因此,研究Hg/NO2反应机理以及S/N/Hg一体化脱除流程对富氧燃烧烟气压缩过程S/N/Hg一体化脱除技术应用具有重要的理论和实践意义。本文
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富氧燃烧烟气压缩过程S/N/Hg一体化脱除技术可以实现SO2、NOx和Hg的协同脱除,是一种极具竞争潜力的烟气净化技术。目前我国该技术尚在工艺验证阶段,对其中Hg迁移转化机制和脱汞产物缺乏深入了解。已有研究表明,Hg/NO2反应是该技术中Hg脱除的主要原因。因此,研究Hg/NO2反应机理以及S/N/Hg一体化脱除流程对富氧燃烧烟气压缩过程S/N/Hg一体化脱除技术应用具有重要的理论和实践意义。本文应用量子化学理论对Hg/NO2三种可能反应路径进行分析,确定了Hg/NO2体系的具体反应路径与产物。Hg/NO2为复杂的三级两步无势垒反应:第一步Hg与NO2生成中间体Hg O2N/Hg NO2,第二步为中间体继续与NO2反应生成产物Hg N2O4,势能面分析结果表明Hg/NO2最稳定的产物分子结构为Hg（ONO）2。利用微正则变分过渡态理论结合RRKM主方程,求解了Hg+2NO2反应的温度和压力依赖的速率常数,获得了准确的三阶动力学速率常数为7.4×10-35cm~6molecule-2s-1,活化能为-2.6 kcal/mol;通过Hg/NO2反应动力学实验证实了该无势垒反应对温度的负相关性,实验测得15℃时Hg/NO2三级反应速率常数为1.29×10-35 cm~6molecule-2s-1,进一步验证了理论计算结果。结合Hg/NO2反应机理的实验与计算结果,建立富氧燃烧烟气压缩过程S/N/Hg脱除机理模型,并应用Aspen Plus分析了压力等运行参数对污染物脱除的影响规律,结果表明提高压力、降低温度、增加塔高均有利于污染物的脱除,而水量需要平衡Hg/NOx的脱除效果,结合污染物脱除率和运行成本,对富氧燃烧CO2压缩纯化单元设计提出了优化意见。
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