论文部分内容阅读
金属纳米颗粒是现代科学研究的重要领域,其传统制备方法包括化学法、物理法、综合法等。近年来新兴起的生物法合成金属纳米颗粒是纳米技术和绿色技术交叉的一个亮点,因此受到越来越多的关注。金属钯是常用催化剂,已广泛应用于有机合成、催化降解、甲烷燃烧等方面。钯的形态和尺寸对钯催化剂的催化活性和选择性具有显着的影响,所以制备具有不同粒度和形状的钯是需要研究的关键技术,同时生物法合成金属纳米颗粒的定量研究也具有十分重要的意义。本文旨在利用银杏叶提取液还原PdCl2溶液制备钯颗粒,探讨植物还原法的定量分析方法,研究改变不同实验条件、添加不同物质对钯颗粒形貌的影响。本文第2、3章对植物还原法制备钯纳米颗粒进行定性、定量研究。第4章研究不同实验条件对钯颗粒形貌的影响:分别考察了反应物浓度(银杏叶提取液浓度、PdCl2溶液浓度)、pH值因素。第5章研究添加不同物质对钯颗粒形貌的影响:分别考察添加还原剂/氧化剂、保护剂/稳定剂、封端剂/导形剂因素。通过上述的分析研究,得到以下结论:(1)银杏叶提取液可以还原PdCl2溶液制备钯纳米颗粒,可以利用等离子体发射光谱分析方法对其进行定量研究。(2)通过改变不同实验条件可以调控钯颗粒的尺寸和形貌。通过调节银杏叶提取液的浓度,可以制备出线状、块状、窝头状、豌豆状、棒状和球状的钯颗粒。随着提取液浓度的增加,产物的形貌演变过程由线状→类棒状实体→曲面状实体→球状。通过调节添加到反应液中PdCl2溶液的浓度,可以制备出线状、棒状、不规则球状的钯颗粒。随着PdCl2溶液浓度的增加,钯颗粒形貌的演变过程可以归纳为:较粗线状松散体→较细线状集聚体→棒状→不规则球状。PdCl2溶液浓度较低时,有利于制备线状钯颗粒,而PdCl2溶液浓度较高时,有利于制备棒状钯颗粒。通过改变反应液的pH值可以调控钯颗粒的尺寸和形貌。调节反应液的pH值,可以制备出球状、线状、三角形等不规则几何状的钯颗粒。随着反应液pH值的增加,产物形貌演变过程大致为:线状→絮状和几何状→球状和几何状→球状。pH值为酸性时有利于制备线状钯颗粒,pH值为碱性时有利于制备球状钯颗粒,pH值为中性时有利于制备不规则几何形状,尺寸较小的钯颗粒。(3)通过添加不同物质可以调控钯颗粒的尺寸和形貌通过添加不同还原剂/氧化剂可以调控钯颗粒的尺寸和形貌。添加不同还原剂/氧化剂,可以制备出球状/近球状、线状、棒状的钯颗粒。还原能力强有助于制备线状钯颗粒,而还原能力弱有助于制备棒状钯颗粒。添加不同保护剂/稳定剂调控钯颗粒的尺寸和形貌的能力弱。它们不利于产物的各向异性生长,产物大都为球状、近球状形貌。通过添加不同封端剂/导形剂可以调控钯颗粒的尺寸和形貌。添加无机阴离子Cl-、Br-、I-可以制备出球状、近球状、线状、不规则状的钯颗粒。形成各向异性的能力Cl->Br->I-。添加不同的无机阳离子Mn2+、Fe3+、Co2+、Ni2+、Cu2+、Zn2+后出现了许多不同的钯颗粒形貌。