【摘 要】
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随着智慧城市的到来,人类对新型能源的需求越来越高,传统的化石能源如煤炭、石油等已然无法满足需求。为了解决这紧迫的问题,需要有效地利用新型能源及其载体。目前人类发现
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随着智慧城市的到来,人类对新型能源的需求越来越高,传统的化石能源如煤炭、石油等已然无法满足需求。为了解决这紧迫的问题,需要有效地利用新型能源及其载体。目前人类发现的新型能源由于其清洁、可持续性而得到了大力发展。其中,氢能是传统化石能源的理想替代品,因为氢氧化具有清洁特性,并且具有高的质量能密度。近年来,共轭多孔聚合物因其具有平面形态以及可调的分层多孔结构,在电催化、光催化等方面具有重要应用。其次,铂(Pt)簇或Pt单原子在电催化析氢性能上表现出可与商业Pt/C相媲美甚至更优越的性能。因此本论文以铂卟啉基共轭多孔聚合物为研究对象,从以下两个方面展开研究工作:1、通过简单的Yamamoto偶联反应合成了两种Pt卟啉基多孔聚合物(CMP-PtN4和CMP-PtN3C),具有良好的热稳定性,并且Pt均匀分布在材料当中。在电流密度为10 mA cm-2 和 20 mA cm-2 条件下,CMP-PtN3C 的过电势为 212 和 332 mV,CMP-PtN4 的过电势分别为293和378 mV,结果表明,CMP-PtN3C具有更优的性能,这说明C、N共配位的金属活性位点可以降低析氢反应的动能垒,从而促进电催化性能。除此之外二者具有较高的电催化稳定性,这为Pt基电催化电极材料提供了新思路。2、多孔聚合物是一类很好的碳前驱体,利用高温煅烧CMP-PtN4制备了一种铂原子/铂团簇共掺杂的多孔碳材料,由于原子分散的Pt和嵌入N掺杂多孔碳中的超细Pt纳米颗粒(NPs)构成,所制备的PC-PtN4-600在电流密度为10 mA cm-2时具有31 mV的极低过电势。此外,在过电势为100 mV时,其质量活性高达1.3 AmgPt-1,是商业Pt/C(0.66 A mgPt-1)的两倍。
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