化学强化超声空化降解水中有机污染物的研究

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本文以对硝基苯酚和偶氮染料活性艳红K-2BP为模拟有机污染物,利用四氯化碳(CCL4)强化超声空化降解模拟有机污染物,考察了有机污染物的初始浓度、溶液初始pH值、四氯化碳加入量、溶液反应温度和超声波功率等因素对水中有机污染物降解效果的影响,并对四氯化碳强化超声空化降解水中有机污染物的作用机理进行了推导与实验论证。 单独超声(Ultrasound,US)处理难以使有机污染物有效降解,但添加少量四氯化碳可以使有机污染物的降解率大幅度提高。实验确定了CCL4在活性艳红K-2BP溶液和对硝基苯酚溶液中的最优添加量为溶液体积分数的0.04%和0.08%,200W是四氯化碳强化超声空化降解水中有机污染物的最佳功率,同时发现:随着反应温度的增加,降解率变低;降低反应溶液的pH值有利于提高降解率;有机污染物的浓度越低,降解率越高。 在四氯化碳存在下超声辐射与单独超声辐射相比,四氯化碳强化了有机污染物的脱色和降解过程,通过分析活性艳红K-2BP溶液和对硝基苯酚溶液降解不同时间的UV-Vis光谱图和CODCr,可以了解两种有机污染物在水溶液中的降解过程。通过气相色谱/质谱联用仪(GC/MS)和离子色谱仪检测了活性艳红K-2BP溶液的降解产物和溶液中氯离子的浓度变化情况,发现四氯化碳强化超声空化把活性艳红K-2BP的大分子降解为了一系列小分子中间产物,最终完全降解为二氧化碳和水,同时发现随着超声时间的增加溶液中氯离子浓度增加。 通过推导与实验分析得出,四氯化碳强化超声空化对有机污染物的降解是OH、HClO和C12共同作用的结果。CC14的添加不仅能够捕获超声空化产生的·H自由基,提高·OH自由基的浓度,而且能够产生HClO和C12等氧化剂,氧化降解活性艳红K-2BP和对硝基苯酚,进一步提高有机污染物的降解率。 本文还进行了在超声波.零价铁联合作用下降解活性艳红K-2BP溶液的研究,考察了溶液初始pH、零价铁添加量、溶液反应温度、活性艳红K-2BP溶液初始浓度、超声功率及超声辐射时间等因素对协同效应的影响,并对超声波.零价铁联合作用降解有机染料的作用机理进行了推导与实验论证,可为实际污水处理工艺设计提供参考。 通过实验发现,超声波-零价铁对活性艳红K-2BP溶液的降解具有明显的协同效应,对活性艳红K-2BP溶液的降解动力学进行研究,发现降解动力学为一级反应。实验确定了:在pH=3.0时,50mL浓度为20mg/L的活性艳红K-2BP溶液中零价铁的最佳加入量为0.1g。同时发现,随着反应温度的增加,降解率变低;降低反应溶液的pH值有利于提高降解率;活性艳红K-2BP溶液的浓度越低,降解率越高,但降解的总量还是高浓度时降解的量大。US-Fe0协同降解活性艳红K-2BP溶液与单独超声辐射相比,零价铁强化了偶氮染料活性艳红K-2BP的脱色和降解过程;通过分析活性艳红K-2BP溶液不同降解时间的UV-Vis光谱图和离子色谱图,可以了解活性艳红K-2BP溶液的降解过程。
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