在分子水平上的有机/无机复合，能为功能基团的性能优化创造机会。本论文首先从分子设计角度将具有较大共轭体系的基团引入苯乙烯吡啶盐骨架，设计合成了六种新型吡啶盐阳离子；然后选择了五种配阴离子通过自组装进行有机/无机复合，得到了30种新化合物。培养并解出其中三个新化合物的晶体结构。 论文共分三章。 第一章 通过大量的文献调研，总结发现通过阴阳离子强烈的相互作用进行的有机/无机复合能改善功能基团的某些性质；具有非线性效应的苯乙烯吡啶盐具有结构多样性，便于分子设计，便于引入功能基团。 第二章 新型化合物的合成及表征。用电喷雾质谱、红外光谱、元素分析、热重分析等手段对全部新化合物进行了明确的表征。并解析了三种新化合物的单晶结构。从结构入手初步解释了化合物的部分性质。 第三章 新型化合物的光学性质的系统研究。线性光学部分，分为电子光谱和单光子荧光光谱。在电子光谱中，发现由于引入了9-亚甲基蒽，而使得苯乙烯骨架的吸收发生了红移。单光子荧光性质方面系统地研究了新化合物的溶剂效应并计算出它们的量子产率，发现它们的量子产率明显高于DAMS~+型吡啶盐(N-甲基型吡啶盐)，非线性光学部分，主要进行了Z-扫描、双光子荧光和上转换超辐射等测试；并计算出双光子吸收截面和上转换激射效率。发现它们都能受激产生很强的双光子荧光和发生强上转换超辐射现象，并几乎都能在比较低的浓度下，达到较高的上转换激射效率。而且还发现一个有意义的现象，即选择本身具有非线性效应的配阴离子与新型吡啶盐阳离子复合，得到的新化合物具有更大的双光子吸收截面。 总之，本文运用分子设计和有机/无机复合的思想，合成并得到了一系列具有科学意义和应用前景的新化合物。在吡啶盐型复合材料作为激光上转换材料方面，向实用化迈出了坚实的一步，为有机/无机复合材料在双光子效应方面的研究做了有益的探索。