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固体吸附剂喷射脱汞是极具应用前景的燃煤电厂烟气脱汞技术,开发廉价高效的脱汞吸附剂是该技术工业应用的关键。钙基吸附剂是目前燃煤电站普遍采用的干法烟气脱硫吸附剂,其在高效脱除SO2的同时,也对烟气中的氧化态汞(Hg2+)具有良好的脱除效果,但对元素态汞(Hg0)脱除效率较低。因此,开发具备高效脱汞性能的改性钙基吸附剂对燃煤烟气多污染物联合控制具有重要的理论意义和工程应用价值。生物质灰具有丰富的表面理化结构,其对烟气中Hg0具有潜在的催化氧化吸附能力。本文采用生物质灰和改性剂对钙基吸附剂进行改性处理,通过固定床吸附实验评价改性钙基吸附剂的脱汞性能,并结合钙基吸附剂理化特性表征及吸附动力学分析,探讨改性钙基吸附剂脱汞机理。本文主要工作和结论如下:以钙基吸附剂CaCO3为对象,采用溶液浸渍和煅烧方法制备了改性钙基吸附剂,采用比表面积及孔隙度分析仪、X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜与能谱分析仪(SEM-EDS)、傅里叶红外光谱分析仪(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)等对生物质灰和改性钙基吸附剂进行了表征与分析,研究了 MnCl2添加量、钙灰比、煅烧温度Tc等因素对改性钙基吸附剂理化特性的影响。结果表明:(1)生物质灰表面以中孔结构为主,存在较多的微孔结构;改性后的吸附剂孔隙结构得到了改善,煅烧温度为800℃时吸附剂的孔隙结构最佳。(2)生物质灰主要由SiO2组成,还含有少量Al2O3和Fe2O3等金属氧化物;改性后吸附剂表面Mn含量增加,产生了 MnO2、Mn2O3及Mn3O4等金属锰氧化物,且在700℃条件下煅烧所得的吸附剂中Mn的价态最丰富。(3)生物质灰中含有羧基、内酯基等含氧官能团,改性后的吸附剂中含氧官能团种类增加。在模拟烟气固定床汞吸附实验台上,开展了改性钙基吸附剂汞吸附性能的实验,分析了制备条件、入口 Hg0浓度Ci、吸附温度Ta、烟气组分及烟气含水ω等对汞吸附效果的影响规律。结果表明:(1)在Tc=500~800℃范围内,脱汞效率和单位质量吸附剂汞吸附量均随着煅烧温度的升高呈现先减小后升高,而后再减小的趋势;当Tc=700℃时,吸附剂脱汞效果最好。(2)在0.5%~2%范围内,MnCl2添加量越多,脱汞效果越好。(3)吸附剂中生物质灰所占的质量比越大,脱汞效率越高,单位质量吸附剂汞吸附量越大。(4)随着吸附温度的升高,单位质量吸附剂汞吸附量呈现先升高而后下降的趋势。Ta=70℃时吸附剂脱汞效果最好。(5)在Ci=14.9~34.5μg/m3范围内,适当提高汞浓度有利于汞的脱除,但当浓度过高时,脱汞效率明显下降。(6)在Co2=0~12%范围内,氧含量越高,脱汞效率越高,单位质量吸附剂累积汞吸附量越多。(7)适当的S02浓度对Hg0的脱除有略微促进作用;NO能显著促进Hg0的脱除,在CNO=0~200μL/L范围内,NO浓度越高,脱汞效果越好。(8)在ω=0~10%范围内,适宜的烟气含水量率能促进吸附剂脱汞能力。采用4种动力学模型对吸附剂汞吸附过程进行拟合,获得了相关的动力学参数,探讨了改性钙基吸附剂脱汞反应的动力学机制。结果表明:(1)颗粒内扩散模型与实验的拟合度较低,准一级动力学模型、准二级动力学模型以及Elovich模型拟合获得的相关系数R2均在0.999以上。(2)汞吸附过程受到外部传质和颗粒内扩散的影响,气相汞分子在活性位点的化学吸附在汞吸附的过程中体现出控速作用。(3)在初始阶段,汞吸附的主要形式是表面吸附,内扩散速率较小,汞吸附速率较快;随着反应的进行,汞分子扩散至内部微孔,内扩散速率增大,汞吸附速率不断减小。(4)入口 Hg0浓度升高,汞吸附速率越快,外部传质对汞吸附过程的控制作用越小;吸附反应温度越高,气相汞分子的运动速率越快,汞分子的扩散系数越大,扩散速率越快。