本论文选择了密度泛函理论的第一性原理方法,对SrTiO₃铁电薄膜同质外延生长初期进行了理论模拟研究。所有计算均采用Materials Studio 4.0中的DMol3软件包。首先,在激光分子束外延（LMBE）生长SrTiO₃薄膜过程中,激光闪蒸出的Sr、Ti、O原子的微观反应过程及粒子形态,是SrTiO₃薄膜生长初期形成的关键过程。我们研究了Sr、Ti、O原子在真空中的优先反应过程和形态,计算研究了SrO、TiO₂和SrTiO₃分子形成的反应机理,获得了相应的中间体和过渡态及反应活化能。研究表明,SrO、TiO₂、SrTiO₃分子是LMBE外延生长SrTiO₃薄膜初期的主要粒子形态。当SrO、TiO₂分子在真空中形成后,将沉积在基底SrTiO₃（100）表面,在基底表面吸附生长。SrTiO₃（100）表面有2种终止结构,分别为SrO层和TiO₂层,我们分别表示为SrO-SrTiO₃（100）和TiO₂-SrTiO₃（100）表面。我们用DFT/GGA方法优化了表面,得到弛豫后稳定的表面。在以上研究的基础上,我们用从头计算分子动力学方法分别模拟了SrO和TiO₂分子在弛豫后的2种终止结构的SrTiO₃（100）表面吸附过程。得到了SrO和TiO₂分子在2种终止的SrTiO₃（100）表面吸附过程中的运动轨迹及其在每个时刻的能量,并计算了相应阶段的吸附能。通过吸附能的大小,我们可以得出在TiO₂-SrTiO₃（100）表面SrO分子比TiO₂分子优先吸附生长;而在SrO-SrTiO₃（100）表面TiO₂分子比SrO分子优先吸附生长。如此就形成了SrO层与TiO₂层交替循环层状生长,与相关实验研究一致。同时我们分别运用Mulliken布居、前线轨道理论和态密度具体分析了SrO分子在TiO₂-SrTiO₃（100）表面的具体成键过程。结果与动力学研究一致,都表明为SrO分子中的Sr原子先与基片表层的O结合,然后SrO分子的O与基片表层的Ti结合,SrO分子中的Sr—O键断裂。我们用同样的方法分析了TiO₂分子在SrO-SrTiO₃（100）表面具体成键过程,结果与动力学研究一致,TiO₂分子中的Ti原子与SrO-SrTiO₃（100）表层的O原子先结合,然后TiO₂分子中的O原子与SrO-SrTiO₃（100）表层的Sr原子产生微弱的化学作用。从SrO分子在TiO₂-SrTiO₃（100）面和TiO₂分子在SrO-SrTiO₃（100）面的最终吸附构型可以看出,最终的吸附模型跟SrTiO₃晶胞的部分结构很相似。可推出SrTiO₃薄膜外延生长初期的模式为单原胞迁移模式,也证实了SrTiO₃薄膜为层状生长。