基于原子层沉积技术的钙钛矿纳米晶表面改性及稳定化研究

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近年来,钙钛矿纳米晶由于其具有高的量子产率、可调的发射波长、极窄的半峰宽等优异的光学特性使其成为一种新兴的功能半导体材料,并在下一代显示照明领域有着良好的应用前景。但由于其本身的离子性质,钙钛矿纳米晶在水、氧、光、热等环境中极易发生配体脱落、晶体团聚、晶格扭曲等现象,严重阻碍其实际应用。原子层沉积技术作为一种基于自限制性化学气相沉积的薄膜制造技术,能够在高深宽比复杂表面沉积厚度亚纳米级可控的致密均匀的薄膜。目前氧化铝原子层沉积技术已逐渐应用到钙钛矿纳米晶的稳定化中,然而在此过程中通常伴随着荧光淬灭现象,制约了此方法在实际中的进一步应用。本课题基于原子层沉积技术,发展了一种两步混合钝化及氧化硅等离子体增强原子层沉积表面改性纳米晶的方法,显著提升了纳米晶的稳定性及应用前景。本文的主要研究内容和结论如下:(1)通过原位红外、PL光谱探究了氧化铝原子层沉积过程中前驱体与纳米晶表面作用机理,发现三甲基铝前驱体引入后纳米晶表面油酸配体的重整是造成荧光淬灭的主要原因。基于此反应机理,发展了一种先减少纳米晶表面有机配体密度再进行表面卤素补充最后ALD包覆的方法,此方法最小化了原子层沉积过程中的三甲基铝前驱体与油酸配体之间的相互作用,制备出了同时具有高量子产率及稳定性的钙钛矿纳米晶样品。(2)选取双(二乙基氨基)硅烷(bis(diethylamino)silane,BDEAS)这种不与纳米晶表面有机配体反应的物质作为硅源前驱体,避免了荧光淬灭。采用氧气等离子体作为共反应物降低原子层沉积过程中的沉积温度以避免温度对纳米晶性能的影响,在钙钛矿纳米晶表面沉积水氧阻隔性能更加优异的氧化硅包覆层,显著提升了纳米晶在水氧光热中的稳定性及其在显示照明领域的应用前景。
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