介孔聚苯胺-金属(氢)氧化物复合材料对水溶液中污染物的去除

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含重金属或染料污水的治理,近年来一直是研究者关注的焦点。导电高分子聚合物聚苯胺纳米材料具有易制备、环境稳定性和氧化还原性等特性;金属(氢)氧化物如二氧化锰和羟基氧化铁,具有特殊的孔道结构、大的比表面积且普遍存在环境介质中。由这两类材料制备成的复合材料是去除污染水体中重金属或染料的理想材料之一。本文利用原位聚合法制备的介孔聚苯胺纳米球(MPNs)为基体,分别制备了 MPNs-MnO2和MPNs-FeOOH复合材料,并用场发射扫描电子显微镜(SEM)、高分辨电镜(HR-TEM)、红外吸收光谱(FTIR)、X-射线衍射(XRD)等手段对目标产物的结构和形貌进行了表征和分析。依据产物的特性,利用MPNs和MPNs-MnO2对水溶液中的Pb(Ⅱ)进行了吸附去除研究;并展开了 MPNs-FeOOH对染料AOⅡ的吸附或催化去除研究。全文主要结论如下:(1)合成载体MPNs由直径约为300-500 nm的亚微介孔球(孔径约为18 nm)组成。MPNs-MnO2是由直径约为400-600nm的球状颗粒组成,且通过改变高锰酸钾的浓度,可调控负载在MPNs上的絮状二氧化锰的量。MPNs和MPNs-MnO2对Pb(Ⅱ)的动力学吸附符合准二级动力学方程,等温吸附符合Langmuir方程,最大吸附量(pH=5)分别为161和310 mg/g;两种产物在pH4-6的范围内对Pb(Ⅱ)的吸附效果较好;水溶液中共存阳离子Ca2+和Mg2+对两种产物吸附Pb(Ⅱ)的影响较大,而共存阴离子基本无影响;两种产物对Pb(Ⅱ)的吸附过程均是自发吸热过程。通过对吸附前后XPS的分析,MPNs-MnO2中的聚苯胺和MnO2在对Pb(Ⅱ)的吸附过程中分别承担了化学吸附和物理吸附作用。(2)复合材料MPNs-FeOOH由直径为200-60Onm的类微球组成。MPNs-FeOOH对AOⅡ的吸附动力学过程符合准二级动力学方程,等温吸附符合Langmuir方程,最大吸附量(PH=3)达到了 156 mg/g;MPNs-FeOOH在pH3-4的范围内对Pb(Ⅱ)的吸附效果较好;水溶液中的共存阴离子H2PO4-、SO42-和CO32-对MPNs-FeOOH吸附AOⅡ的能力有较大影响,共存阳离子基本无影响;MPNs-FeOOH对AOⅡ的吸附过程是自发吸热过程。MPNs-FeOOH对三种阴离子染料(AOⅡ、MO、KN-Rs)均有较好的吸附效果,对阴离子型染料(MB)吸附效果较差。(3)MPNs-FeOOH在 160 min内对AOⅡ的降解率(初始AOⅡ浓度40 mg/L,pH=4)可达99%,该反应过程符合一级反应动力学方程。提高光芬顿体系中H2O2的浓度能够提高其对AOⅡ的降解速率;MPNs-FeOOH催化剂有较好的循环使用性能,经四次回收利用后,催化剂仍保持良好性能。MPNs-FeOOH对AOⅡ的降解机理表明,随着光芬顿降解时间的增加,溶液中AOⅡ大分子被逐渐氧化为有机小分子;在MPNs-FeOOH对AOⅡ的光芬顿降解过程中,·OH占主导作用,h+对降解具有一定的影响,·02-则基本没有影响。
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