改性纳米氧化锌可见光催化性能研究

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纳米ZnO是一种直接宽带隙半导体光催化剂,故只能在紫外光照射下才能受激发产生光催化作用,这在一定程度上限制了ZnO的应用推广。基于此,本研究采用半导体SnO2复合和Fe/Ag离子掺杂两种方法对ZnO进行改性,并利用各种测试手段分析产品物理性质,结合可见光条件下催化降解标的污染物的效果来评价其光催化活性及优化制备参数。此外,研究光催化动力学以及沸石负载型催化剂的催化性能,以促进ZnO光催化技术的实际应用。以共沉淀法为基础,采用半导体复合与离子掺杂制备得到Fe-ZnO/SnO2光催化剂,优化后的制备条件如下:锌、锡摩尔比为1:0.25,铁离子的掺杂量为1%,pH值为8,煅烧温度是500℃,煅烧时间2 h。考察掺杂银离子对ZnO/SnO2光催化剂的影响,发现当银离子的掺杂量为2%,所获得的光催化剂活性最好,将其置于300 W卤钨灯下照射200 min,初始浓度10 mg/L罗丹明B的脱色率可达100%。以2%Ag-ZnO/SnO2为催化剂的光催化反应动力学研究结果显示,在不同的催化剂用量和光照强度条件下,自制催化剂对罗丹明B的脱色过程均符合一级反应动力学方程,且反应速率常数K分别正比于催化剂用量的0.90908次方、光照强度的0.5233次方。基于铁、银单掺杂ZnO/SnO2具良好的可见光催化活性,利用两元素共掺杂ZnO/SnO2得到四元光催化剂Fe|Ag-ZnO/SnO2。表征结果证明铁、银离子已进入到ZnO/SnO2晶格中,并引起催化剂颗粒粒径的急剧减小,比表面积明显增大,可见光区域光谱吸收能力增强,由此提高了产品的催化性能。光催化降解实验结果说明,铁、银共掺杂能很好地发挥协同作用,促使光催化剂的活性得以显著提高,并且当铁、银的摩尔掺杂量分别为0.5%、2%时,所得光催化剂的催化活性达到最佳,其在300 W卤钨灯下照射120 min后能使初始浓度10 mg/L的罗丹明B完全脱色,此外,该催化剂对甲基橙和苯酚的降解效果也较好。为进一步促进实际应用,利用沸石对改性纳米ZnO进行负载研究,结果表明,所得负载型光催化剂的催化效果较理想,在300 W卤钨灯下光照3h,可使10 mg/L的罗丹明B脱色完全。实验证明沸石与催化剂的质量配比、负载型光催化剂的用量对催化剂活性表现有重要的影响。通过重复实验发现负载型光催化剂经多次使用后,其光催化活性仍能维持在一个较高的水平。上述结果表明,利用半导体复合和离子掺杂能有效提高ZnO在可见光区域的催化效果,且沸石负载型光催化剂实际应用前景广泛。
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